High-Density Self-Assembled Monolayers of N-Heterocyclic Carbenes on Au(111)─Observation of Normal and Mesoionic Bonding Modes
Notice bibliographique
Résumé
N-heterocyclic carbenes (NHCs) continue to attract interest as ligands for self–assembled monolayers on metals due to their propensity to form strong bonds to a variety of metals. However, understanding of the effect of NHC structural elements on adsorption geometry, NHC mobility, and on-surface intermolecular interactions remains limited. Herein, we report the self-assembly of 1,3-diisopropyl imidazolylidene I-NHC i Pr on the Au(111) surface. This relatively simple NHC has never previously been examined on Au surfaces experimentally. We combine scanning tunnelling microscopy (STM) and density functional theory (DFT) calculations to provide detailed insight into this NHC-based SAM, which is the densest packed NHC-based SAM reported to date, utilizing approximately 14.5% of the available binding sites of the Au(111) surface. STM interrogations of the surface show the occasional formation of brighter adsorbates that we suggest can be attributed to metalation at the backbone C-4, rather than the expected C-2 site. This type of ″abnormal″ or mesoionic bonding mode is commonly observed in related organometallic compounds, suggesting that such complexes can provide a useful analogy for surface reactivity. The high density of the I-NHC i Pr SAM and the generally high thermal and chemical robustness of NHC-based SAMs make this molecule ideally suited for a range of applications, providing an exciting platform for more complex surface functionalization.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».