Proton-donating cations enable efficient and stable acidic CO2 reduction in membrane electrode assemblies
Notice bibliographique
Résumé
ABSTRACT Electrochemical CO2 reduction (CO2R) in acidic membrane electrode assemblies (MEAs) represents a promising pathway for sustainable chemical production, but achieving high selectivity, low cell voltage and long-term stability remains challenging. Current approaches using alkali cations can promote selectivity through cationic effects, but relying on H2O as a weak proton donor results in high overpotential and severe precipitation, causing elevated cell voltage and poor operational stability. Here, we introduce NH4+ as a proton-donating cation that simultaneously addresses these challenges in acidic MEAs. As a cation, it electromigrates to the catalyst surface, stabilizing *CO2 intermediates and reducing localized H+ concentration for high selectivity. As a proton donor, it provides superior proton-donating ability compared to H2O when H+ mass transport is limited, which decreases the protonation barrier and reduces CO2R overpotential on CoPc@CNT, resulting in a lower cell voltage. Furthermore, NH4+ effectively donates protons to bicarbonate, promoting its decomposition at significantly lower temperatures compared to KHCO3, thereby enabling easy removal of precipitates through mild heating and maintaining an NH3/NH4+ recirculation system for operational stability. As a result, this approach achieves an average CO2-to-CO selectivity of 86% in acidic MEAs at 100 mA cm−2 and 60°C using CoPc@CNT–NH2 catalyst, with stable performance over 110 h at an average cell voltage of 2.84 V, corresponding to a 40.6% energy efficiency. This strategy advances acidic MEA-based CO2R toward practical implementation by simultaneously achieving high selectivity, low overpotential and stable operation.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».