Hemicyanine-based fluorescent probes with ratiometric and turn-on responses for selective and sensitive detection of Hg2+: A combined experimental and DFT study
Notice bibliographique
Résumé
Mercury and its compounds are among the most well-known toxic heavy metal pollutants. Even trace amounts of mercury are known cause severe health effects by irreversibly targeting the central nervous system in humans. In particular, Hg 2+ has been extensively researched to improve its detection in a variety of matrixes. Due to their high sensitivity, small-molecule fluorescent probes that can rapidly and accurately detect Hg 2+ ions are of particular interest. In the present study, two new fluorescent probes (PN-PTC and PN-DMTC) were designed and synthesized for selective Hg 2+ detection. PN-PTC features a pyridinium-naphthalene-phenyl thiocarbonate structure, while PN-DMTC incorporates a pyridinium-naphthalene-dimethyl thiocarbamate motif. Upon Hg 2+ binding, PN-PTC exhibited a ratiometric fluorescence response accompanied by a visible color transition from blue to yellow, whereas PN-DMTC showed a significant fluorescence turn-on effect. The Hg 2+ recognition mechanism, involving a Hg 2+ -promoted desulfurization-hydrolysis reaction, was confirmed through 1 H NMR, HRMS and FT-IR analysis of the hydrolysis products. Both probes showed excellent fast response times, large Stokes shifts, high sensitivity (nM limits of detection), and excellent selectivity for Hg 2+ . Additionally, density functional theory (DFT) and time-dependent DFT (TD-DFT) calculations were conducted to elucidate the electronic basis of the Hg 2+ sensing. Frontier molecular orbital (FMO) analysis, molecular electrostatic potential (MEP) mapping, and simulated absorption/emission spectra corroborated the experimental results. The combined data confirmed that both intramolecular charge transfer (ICT) and photoinduced electron transfer (PET) are involved in the sensing mechanism. Finally, both probes demonstrated reliable performances in detecting Hg 2+ in real water samples, highlighting their practical utility for environmental monitoring. • Two hemicyanine probes enable Hg 2+ detection via desulfurization-hydrolysis. • Different recognition groups lead to distinct Hg 2+ sensing performances. • High selectivity, excellent sensitivity and rapid responses, with low LODs. • Density functional theory calculations verified the sensing behavior.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,001 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,001 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,001 | 0,001 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».