Long-Range Interactions in High-Dimensional Neural Network Potentials: A Benchmark Study for Small Organic Molecules
Notice bibliographique
Résumé
Many machine learning potentials (MLPs) rely on representations of the total energy in terms of the positions of the atoms in their local environment, using either a cutoff radius or a limited number of message-passing layers. This restricts their ability to model long-range intermolecular interactions accurately. This limitation can be addressed by explicitly incorporating long-range electrostatic and dispersion interactions into the MLP framework. In this paper, we investigate the impact of augmenting high-dimensional neural network potentials (HDNNPs) with both electrostatic and dispersion corrections on the prediction of gas-phase intermolecular interactions between small organic molecules. We employ a machine learning-based charge equilibration (QEq) scheme to model electrostatics and the Machine-Learning eXchange-hole Dipole Moment (MLXDM) model to account for dispersion. The resulting model, CombineNet, integrates these long-range terms with short-range atomic energies trained on density functional theory (DFT) data and achieves a low mean absolute error (MAE) of 0.59~kcal/mol (root mean square error (RMSE) of 3.38~meV/atom) against CCSD(T)/CBS benchmarks on the DES370K test set. Notably, electrostatic interactions derived from Hirshfeld charges tend to underestimate long-range effects, whereas the Minimal Basis Iterative Stockholder (MBIS) charges yield more accurate interaction trends. For reliable modeling of molecular dimers, the training set must capture both the dissociation limit and the transition region near the cutoff radius. For reliable modeling of molecular dimers, the training set must cover the full range of interest of intermolecular distances.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction distillée sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.
Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,002 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,001 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,001 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,002 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,001 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,002 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule tête enseignante, pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».