Interplay between Through-Space and Through-Bond Electronic Coupling in Singlet Fission
Notice bibliographique
Résumé
Singlet fission (SF) is a spin-allowed photophysical process that generates two triplet excited states for one absorbed photon. It therefore has the potential to boost solar cell efficiencies beyond the 33% detailed balance limit. A better understanding of through-space and through-bond electronic coupling in SF, and their interplay, is essential for practical applications of SF materials. We have therefore designed three structurally complex pentacene dimers, two of which contain additional subphthalocyanines (SubPcs). These dimers, on the one hand, provide a continuum of electronic coupling and, on the other hand, mimic the complex situation present in the solid state, where a myriad of different packing interactions exist. Quantum chemical calculations and molecular dynamics simulations helped to shed light on the structure-property relationships of these dimers. We employed both steady-state absorption and emission spectroscopy and transient absorption pump-probe experiments to unravel the excited-state dynamics. The SubPcs complement the characteristics of pentacenes and act as light-harvesting antennae that funnel quantitatively the excitation energy via intramolecular Förster resonance energy transfer to the pentacene dimers to realize panchromatic absorption. The latter are subsequently subject to intramolecular SF ( i -SF). The formation of the correlated triplet-pair 1 (T 1 T 1 ) intermediate occurs with rates and yields that are directly proportional to the interpentacene electronic coupling. In contrast, the yield of uncorrelated triplet excited states (T 1 + T 1 ) is indirectly proportional to the interpentacene electronic coupling. Thus, the three dimers demonstrate the decisive role of electronic coupling in i -SF and how to control it. They serve as textbook examples for the opposing dependencies of formation and decoherence of 1 (T 1 T 1 ) on the electronic coupling.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,001 |
| Communication savante | 0,000 | 0,001 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,001 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,002 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».