Steering CO<sub>2</sub> Electroreduction Pathway via Tuning Microenvironment of Cobalt Center in Molecular Catalysts
Notice bibliographique
Résumé
Owing to its chemical stability and molecular-level structural tunability, the molecular electrocatalyst cobalt phthalocyanine (CoPc) demonstrates significant potential for the electrochemical reduction of CO 2 (CO 2 RR). However, the specific catalytic reaction process of CO 2 RR and the dynamic structural evolution mechanisms of CoPc remain a contentious subject. Elucidating the reaction pathways of CO 2 electroreduction to CO and tracking structural evolution pose substantial challenges. In this study, we first used density functional theory (DFT) calculations to reveal the sequential proton–electron transfer (SPET) mechanisms for CO 2 RR on CoPc. Moreover, in situ X-ray absorption spectroscopy (XAS) elucidated a detailed deactivation mechanism, providing insights into the transition from single atomic sites (SAs) to nitrogen-coordinated nanoclusters (NCs) during CO 2 reduction. Based on these insights, we modified the pendant groups by introducing electron-withdrawing fluorine groups to change the reaction pathways of [*-COOH] 2– to the concerted proton–electron transfer (CPET) process, thereby effectively promoting the CO 2 electroreduction to CO. The presence of electron-withdrawing fluorine groups triggers central electron delocalization within CoPc, effectively mitigating the demetalation effect and enhancing the electron donation ability of Co active sites. As a result, we observed a markedly enhanced CO 2 RR performance, exhibiting high stability, activity, and FE CO compared to unmodified CoPc. This study contributes to the broader understanding of designing efficient molecular electrocatalysts for CO 2 RR.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».