How Does Uranium Adsorb on (010) Pyrophyllite Under Alkaline Conditions? An In Silico Study
Notice bibliographique
Résumé
Deep geological waste repositories must ensure that radionuclides from high-level waste are contained safely, despite the evolution of extreme geochemical conditions of (hyper)alkaline pH (>10) and salinity over geological time scales. Over time, the chemistries of clay minerals (used as geotechnical barriers) and uranium are altered, potentially leaching harmful radionuclides to the environment. However, Ca 2+ was reported to aid in U(VI) retention at pH > 10. Herein, two-dimensional periodic density functional theory calculations in combination with COSMO implicit solvation are carried out to elucidate the retention mechanisms of [UO 2 (OH) 3 (H 2 O)] − and [UO 2 (OH) 4 ] 2– on (010) pyrophyllite under (hyper)alkaline conditions. By considering the protonation equilibria of surface sites and environmental speciation of uranium, the structure and properties of (010) pyrophyllite and the uranyl retention mechanisms have been investigated. Representative of increasing interface pH, three edges of (010) are proposed: 010_H, 010_1Ca, and 010_2Ca . Ca 2+ –bound surfaces ( 010_1Ca, 010_2Ca ) are consistent with protonation equilibria of SiOH and Al(OH 2 ) 2 sites above pH 8, whereas 010_H fails to describe alkaline conditions. The Ca 2+ ions bridge the adsorbed U(VI) species on 010_1Ca or 010_2Ca, and their geometries agree with EXAFS structures from the literature, exhibiting a similar ν stretch for the uranyl bonds. A correlation of energetics and U(VI) adsorption to surface speciation and batch-sorption experiments from the literature is presented to quantitatively distinguish the pH ranges of the proposed edge models. This study highlights the importance of surface and solute chemistries at the interface in building computational models.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,001 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,002 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».