Alkali Metal Cations Induce Pseudo-outer-sphere Oxygen Reduction Reaction Mechanism in Electrolyte-Catalyst Synergy
Notice bibliographique
Résumé
Alkali metal cations (AMCs) are known to play pivotal roles in modulating electrocatalytic systems, significantly affecting the oxygen reduction reaction (ORR). While their macroscopic effects are well recognized, the molecular-level interactions of AMCs at the electrochemical interface remain poorly understood. Here, using constant-potential ab initio molecular dynamics simulations, we uncover that AMCs (Li +, Na +, and K + ) act as molecular switches that trigger a pseudo-outer-sphere ORR mechanism. In this mechanism, surface-adsorbed water molecules serve as dynamic bridges that simultaneously mediate interfacial electron transfer and proton transport. As a result, the reactive zone extends beyond the catalyst surface, overcoming the spatial constraints of traditional inner-sphere pathways. Crucially, H 2 O 2 is generated directly within the outer Helmholtz plane via reduction of AMC-O 2 complexes, effectively bypassing the catalyst surface and avoiding over-reduction. This results in significantly enhanced selectivity and production efficiency. Our results demonstrate that AMCs activate interfacial coupling to unlock alternative reaction pathways, while concurrently elucidating the critical yet often overlooked role of solute molecules in governing electrocatalytic behavior. This work establishes a framework for the understanding of electrolyte-catalyst coupling and provides principles for designing next-generation electrochemical systems.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».