Tuning Microscopic Water Orientation in Nickel Single‐Atom Catalyst for Commercial‐Scale CO <sub>2</sub> Electrolysis to CO
Notice bibliographique
Résumé
Abstract Electrochemical CO 2 reduction (ECR) to carbon monoxide (CO) offers a sustainable route for fuel and chemical production. Achieving commercial‐scale performance remains difficult, largely due to limited proton supply at high current densities. While single‐atom catalysts exhibit excellent CO 2 ‐to‐CO selectivity, their isolated active sites limit simultaneous optimization of CO 2 activation and water dissociation. Recent studies have highlighted the impact of interfacial water orientation on water dissociation kinetics, but this factor remains underexplored in ECR systems. Here, we demonstrate that modifying Ni–N 4 catalysts with CeO 2 clusters alters the microscopic orientation of interfacial water, thereby enabling industrial‐scale CO production. The CeO 2 ‐modified Ni–N 4 achieves nearly 100% CO Faradaic efficiency at current densities ranging from 50 to 600 mA cm ‒2 in flow cell and maintains 96% at 800 mA cm ‒2 . In a membrane electrode assembly, it sustains over 96% Faradaic efficiency across 50–400 mA cm ‒2 and maintains >95% for 118 h at 150 mA cm ‒2 . Experimental and computational analyses reveal that CeO 2 shifts the water orientation from oxygen‐down to hydrogen‐down configurations, thereby lowering the energy barriers for water dissociation and accelerating protonation. This work demonstrates that interfacial water orientation manipulation is a powerful strategy to enhance the performance of single‐atom catalysts in CO 2 electrolysis.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».