The fate of FeNC catalysts: Influence of storage conditions on structure and performance evolution
Notice bibliographique
Résumé
FeNC materials are considered as promising catalysts for fuel cell application and CO 2 reduction. However, a general obstacle is their instability when stored at ambient conditions, typically this resulted in structural changes and loss of ORR activity as observed in half-cell measurements. So far little work was done to systematically explore the root-cause of this phenomenon and to correlate it with FC performance data. In this work, we investigated the degradation of two distinct FeNC catalysts (one initially pure and one impure) under various storage conditions to identify the impact of gas and temperature and to see to what extent the degradation depends on the purity of the pristine material. The catalysts are characterized by 57 Fe Mössbauer spectroscopy, X-ray diffraction, scanning transmission electron microscopy and X-ray absorption spectroscopy to follow structural changes as well as by rotating ring disk electrode experiments and fuel cell tests to check for performance changes. Our findings reveal that degradation occurs across all tested environments, albeit with varying degrees of severity. While inert storage under argon gas leads to Fe 3 C formation, storage under air and 80 °C causes further inorganic side phases to appear and had the strongest impact on performance. We identified iron carbide and iron( III )oxide as the main degradation products and assessed their influence on the oxygen reduction reaction (ORR) activity and selectivity. In this context, it was shown that the degradation of specific FeN 4 sites leads to the inorganic phases mentioned above. Notably, our results indicate here that axial ligands play a critical role in influencing both site stability and ORR performance, highlighting their significance in the catalytic behavior of FeNC systems. • Study on the shelf-degradation of a pure and impure FeNC catalyst. • Comparison of structural changes induced with three storage conditions: inert_RT, air_RT, air_80C. • Correlation between performance (FC, RRDE) and changes in composition. • Identification of two degradation vs transformation pathways. • The stability of FeN 4 moieties depends severely on the ligand environments.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
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Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,001 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,001 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,001 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
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score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».