Covalent Organic Frameworks via In Situ Monomer Release for Humid CO <sub>2</sub> Uptake
Notice bibliographique
Résumé
Achieving high crystallinity and porosity in covalent organic frameworks (COFs) remains a major challenge, particularly for robust azine-linked systems, where limited bond reversibility hinders framework ordering. While several strategies have improved the crystallinity in imine-linked COFs, analogous advances in azine-linked frameworks are still lacking. Here, we present a kinetic modulation strategy based on the in situ slow release of hydrazine via the trifluoroacetic acid (TFA)-mediated hydrolysis of a tetrazine precursor during the COF synthesis. Using this approach, we successfully synthesized two crystalline azine-linked COFs incorporating either a nonplanar bicarbazole or a planar pyrene core. This method enhances structural order, as evidenced by narrowed full width at half-maximum (FWHM) values in PXRD and higher surface areas compared to the COFs prepared with direct hydrazine hydrate addition. Time-resolved UV–vis and PXRD analyses elucidate the role of reaction kinetics in framework evolution. Notably, the resulting COFs exhibit S-shaped water vapor adsorption isotherms with minimal uptake below 40% relative humidity (RH), reflecting their hydrophobic backbones. More importantly, CO 2 uptake remains largely unaffected at 40% RH, and dynamic breakthrough experiments confirm that H 2 O does not interfere with CO 2 adsorption under these conditions. This work establishes a generalizable route for crystallinity enhancement in kinetically trapped COFs and offers promising materials for gas separation under humid environments.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».