From Batch to Flow Plasmon Catalysis: Revealing Mass Transport Limits inAu@Pd Nanocatalysts for Suzuki Coupling
Notice bibliographique
Résumé
Plasmonic catalysis, as a powerful tool for synthetic transformations, has the potential to impact wide-scale applications by converting solar light into energy for chemical reactions. Current studies are limited to mL-scale batch reactors with mg-level nanocatalysts, lacking feasibility at common laboratory and industrially configurations. To overcome this limitation, transition of plasmonic chemistry from batch to flow mode is foreseen, however, there is a lack of understanding of how plasmon-driven processes couple with mass transport. To address this, we designed plasmonic catalysts for a flow system within tens of mL scale employing gram-scale Au@PdNPs-Al 2 O 3 nanostructures in a flow reactor. Using Suzuki cross-coupling as a model reaction, we showed that flow mode for Au@PdNPs-Al 2 O 3 increases reaction rate, time to full conversion and apparent quantum yield (AQY) ×3 times compared to batch mode and overperform previously reported ones. Fluid dynamic simulations showed critical effect of residence times of nanocatalyst–reactant complexes under illumination to product yield. This was consistent with photocurrent measurements, revealing electron transfer efficiency is enhanced under increased mass transport conditions. Unlike prior studies that primarily emphasized the carrier dynamic within metal–metal/semiconductor heterojunctions (e.g., Au/Pd) in batch mode, our flow system demonstrates that efficient carrier transfer to reactants is critical for achieving high TON and AQY. This work provides the first framework for translating plasmonic catalysis into flow, offering design principles for future light-driven chemical processes beyond conventional batch mode.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,001 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,001 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».