Hydroxyl-mediated interfacial oxophilicity engineering for efficient CO2-to-C2+ oxygenates conversion at industrial current densities
Notice bibliographique
Résumé
Electrocatalytic CO 2 reduction (eCO 2 RR) to multi-carbon (C 2+ ) products is a promising pathway for renewable energy storage and carbon neutrality. However, selectively steering the reaction toward high-value C 2+ oxygenates, rather than ethylene, remains a major challenge due to the intertwined reaction pathways following the initial C–C coupling step. Herein, we propose a hydroxyl-mediated interfacial oxophilic engineering strategy to selectively stabilize oxygenated intermediates and promote their directional transformation into C 2+ oxygenates. In situ spectroscopic analyses and DFT calculations reveal that hydroxyl species preferentially anchor at low-coordinated Cu sites at the Cu/Cu 2 O interface, creating a locally oxophilic and chemically asymmetric microenvironment. This interfacial hydroxyl layer not only stabilizes Cu δ+ species under high current densities but also promotes the retention of *OCCHO and *CHO-like intermediates, while disfavoring their deoxygenation to ethylene. As a result, the catalyst achieves a C 2+ oxygenates Faradaic efficiency of 68% at an industrially relevant current density of 200 mA cm -2 in a 5 cm 2 membrane electrode assembly. This work highlights the critical role of interfacial oxophilicity in governing product selectivity and offers a generalizable design principle for constructing high-performance eCO 2 RR catalysts that break the traditional trade-off between C–C coupling efficiency and product selectivity.
Récupéré en direct depuis OpenAlex et désinversé. Les résumés ne sont pas conservés dans cette base de données : les index inversés représentent 8,6 Go des 9,3 Go de texte de la base, et le serveur dispose de 13 Go libres.
Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».