Effect of Disorder on the Emission Spectra of Er <sup>3+</sup> , Tm <sup>3+</sup> , and Yb <sup>3+</sup> -Doped β-NaYF <sub>4</sub> : Quantum Chemical and Experimental Results
Notice bibliographique
Résumé
High Resolution Image Download MS PowerPoint Slide Exact optical characteristics of the trivalent lanthanide ions (Ln 3+ ) are crucially determined by their nearest neighbors and in turn govern the quantum efficiency of Ln 3+ -doped upconverting nanoparticles (UCNPs). Their often extremely low quantum efficiency can be increased considerably by doping Ln 3+ into disordered host lattices. In these lattices, each Ln 3+ experiences a slightly different low-symmetry environment, which leads to small variations in its (optical) properties. To this end, we predict crystal field energy levels and oscillator strengths of Er 3+, Tm 3+, and Yb 3+ doped into disordered hexagonal (β-)NaYF 4 and ordered LiYF 4 . In addition, theoretical photoluminescence spectra for β-NaYF 4:Er 3+ were determined. The results were obtained using a wave function-based ab initio computational approach and an embedded cluster model. The disorder of β-NaYF 4:Ln 3+ was accounted for through weighted averaging, in which stochastic considerations and Boltzmann distributions for several local configurations were included. Comparison to experimental and semiempirical data showed particularly good agreement for both the ordered and disordered material. The disordered lattice significantly shifted the crystal field energy levels and changed the oscillator strengths of the respective Ln 3+ transitions. Importantly, the computed photoluminescence spectra showed the best agreement with experimental spectra when including the predicted results of all disordered configurations individually. This reveals that the observed energetic splitting and transition rates of the excited Ln 3+ dopants can only be accurately described if the disorder of the β-NaYF 4 crystal is properly considered. The proposed quantum chemical protocol paves the way for the future simulation of photon upconversion processes in UCNPs.
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Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,002 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,001 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,001 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,001 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,001 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,001 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
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score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
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