Tuning cation ordering and Mn3+ content in non-stoichiometric LiNi0.5-xMn1.5+xO4-y (LNMO) for enhanced cathode stability in lithium-ion batteries
Notice bibliographique
Résumé
Rapidly increasing demand for high-energy, long-cycle-life lithium-ion batteries (LIBs), particularly in electric vehicles and grid-scale applications, has highlighted the need for advanced cathode materials. High-voltage LiNi 0.5 Mn 1.5 O 4 (LNMO) has attracted considerable attention owing to its elevated working potential, reduced reliance on nickel, and cobalt-free composition. In this work, a scalable co-precipitation method is employed to synthesize non-stoichiometry LNMO cathodes with varying particle size, enabling precise control over particle morphology, cation ordering and Mn 3+ content. Comprehensive structural and electrochemical evaluations reveal that reducing the Ni content in LNMO elevates the Mn 3+ concentration and promotes the degree if cation disorder, which facilitates a single-phase, solid-solution reaction mechanism during lithiation and de-lithiation. In such a mechanism, Li + are inserted and extracted uniformly throughout the material without the formation of distinct phase boundaries, thereby significantly reducing kinetic barriers and polarization. Furthermore, although Mn 3+ typically induces local Jahn-Teller distortions, in a highly disordered lattice these distortions are more uniformly distributed, which minimizes local stress accumulation and enhances structural stability during cycling. This uniform distribution not only supports rapid Li + diffusion through continuous and well-connected pathways but also improves electronic conductivity by optimizing the local electronic structure. Consequently, LNMO with the highest cation disorder and Mn 3+ content, exhibits superior electrochemical performance, delivering 119.6 mAh·g −1 at 2C, retaining 70.3 % of its capacity after 1000 cycles and demonstrating the best kinetics among the samples. • Non-Stoichiometric LNMO was synthesized through a scalable co-precipitation method. • The cation ordering and Mn 3+ content LNMO were precisely tuned by control of Ni/Mn ratio. • Optimized LNMO achieves reduced polarization and accelerated Li + kinetics. • LNMO-9 delivers 119.6 mAh·g −1 at 2C and 70.3 % retention after 1000 cycles at 1C.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».