Stay Together or Split Up: Investigating Selective Adsorption of Carbon Dioxide and Acetylene in Anion-Pillared Microporous Metal–Organic Frameworks
Notice bibliographique
Résumé
A major challenge in gas separation is designing porous materials with energy-efficient guest selectivity, primarily because molecular-level mechanisms underpinning adsorption and selectivity remain unclear from both the thermodynamic and kinetic perspectives. This work examines the selective adsorption of acetylene versus carbon dioxide in anion-pillared microporous metal–organic frameworks (MOFs) using solid-state nuclear magnetic resonance spectroscopy, quantum mechanical cluster models integrated with density functional theory (DFT) calculations, and molecular dynamics simulations. The isostructural SIFSIX-1-Cu and SIFSIX-3-Cu MOFs share a pcu topology, are composed of the same Cu(II) metal node, and have an identical inorganic pillared ligand (SiF 6 2– ) but incorporate the different 4,4’ bipyridine and pyrazine organic linkers. The variation in pore size and chemical composition between SIFSIX-1-Cu and SIFSIX-3-Cu gives rise to distinct host–guest interactions. Multinuclear in situ variable temperature solid-state nuclear magnetic resonance experiments targeting single-component and binary mixtures of 13 CO 2 and C 2 D 2, accompanied by DFT calculations, reveal that SIFSIX-1-Cu is strongly selective toward acetylene adsorption despite its larger pore size, due to stronger C–H···F interactions and more favorable host–guest geometry, while SIFSIX-3-Cu efficiently adsorbs both acetylene and carbon dioxide. The adsorption locations and guest dynamics of acetylene and carbon dioxide were determined from experimental and computational data. These findings provide important guidance for rational design of selective adsorption materials, including metal–organic frameworks.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».