Direct single-atom/cluster interactions induce electron decoupling to promote the oxygen reduction reaction
Notice bibliographique
Résumé
Nitrogen-doped carbon-supported transition metal single atoms (TM-N-C) catalysts have demonstrated advanced oxygen reduction reaction (ORR) kinetics. However, the strong coupling of electrons between metal sites and the substrate results in suboptimal O 2 adsorption and activation behavior, which still needs to be addressed. In this work, we construct Fe-O-Fe electronic bridges between single atoms and clusters via an in situ cluster trimming strategy, effectively alleviating the electron confinement at single-atom sites and achieving optimized O 2 catalytic behavior. Specifically, in situ electrochemical experiments and theoretical analyses demonstrate that the optimized electron transfer capability not only provides thermodynamic advantages in the O 2 adsorption process and reduces adsorption resistance but also significantly activates the O O bonds, effectively breaking the trade-off between activity and stability. The target catalyst exhibited outstanding ORR catalytic activity (onset potential, E onset = 1.001 V; half-wave potential, E 1/2 = 0.945 V) as well as enhanced catalytic stability in practical zinc-air batteries (over 1500 h at 10 mA cm −2 ). The electronic bridge structure linking single atoms and clusters reported in this study unlocks new avenues for the rational design of next-generation TM-N-C catalysts. • In situ cluster-trimming enables direct single atom - cluster interaction. • Direct interaction decouples active site electronics, enhancing oxygen adsorption and activation. • DFT and in situ spectroscopy reveal boosted O O bond cleavage and 4e − ORR pathway. • The catalyst delivers over 1500 h of stability and high performance in practical Zn-air batteries.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,002 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».