Enhancing the ORR durability of single atomic Fe-N4 active sites with implanted SiO2 nanoparticles as radical and H2O2 inhibitors
Notice bibliographique
Résumé
Highly efficient and durable single-atom catalysts (SACs) hold great promise for improving oxygen reduction reaction (ORR) in metal-air batteries and fuel cells. However, their long-term stability is challenged by the byproducts such as H2O2 and undesirable radicals. Herein, we report a Fe-N4 active center-based SAC decorated with SiO2 nanoparticles (NPs) as a radical scavenger, which was prepared using coffee grounds and industrial spent acid residue. The presence of SiO2 NPs effectively suppresses the electrochemical H2O2 production, significantly improving durability with only a 5 mV half-wave potential loss after 30,000 voltage cycles in alkaline media. Electrochemical evaluations, in-situ characterizations, and density functional theory calculations reveal that the Fe-O-Si binding at the SiO2–Fe-N4 interface strengthens the binding of OOH* species, facilitating the 4-electron selectivity in ORR while inhibiting the formation of H2O2 and reactive oxygen species. Additionally, the SiO2 NPs prevent the aggregation of Fe single atomic sites, thereby stabilizing the SAC active sites. Therefore, the incorporation of SiO2 NP into Fe-based SAC offers a straightforward and effective strategy for enhancing ORR performance. The authors report a Fe–N4 single-atom catalyst decorated with SiO2 nanoparticles acting as radical scavengers, which reduce harmful byproducts and stabilize active sites, improving durability and activity for oxygen reduction.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».