Mechanistic insights into marine boundary layer nucleation: synergistic interactions of typical sulfur, iodine, and nitrogen precursors
Notice bibliographique
Résumé
Abstract. Marine new particles have significant impacts on the global atmosphere, yet the key nucleation process underlying their formation remains highly unclear. Given the coexistence of multiple marine nucleating agents, here we explored how typical sulfur-, iodine-, and nitrogen-bearing chemicals, i.e., methanesulfonic acid (MSA), iodic acid (IA), and dimethylamine (DMA), synergistically interact to drive particle nucleation at the molecular level, by high-level quantum chemical calculations and cluster dynamics simulations. The results show that IA, MSA, and DMA can form stable pre-nucleation clusters via intermolecular hydrogen bonding and halogen bonding, with acid-base reactions occurring during their clustering, yielding ion pair formation. The proposed IA–MSA–DMA ternary nucleation is thermodynamically more favorable in regions rich in sulfur and nitrogen but poor in iodine. The cluster formation rate of IA–MSA–DMA ternary system is notably higher than that of any corresponding binary nucleation, showing a synergistic enhancement on rate of 4–8 orders of magnitude. Moreover, this rate even exceeds that of the well-established efficient iodine oxoacids nucleation under sulfur-rich conditions. In polar coastal regions such as Aboa and Marambio, the simulated rates of IA–MSA–DMA nucleation better agree with field measurements compared with the established IA–DMA nucleation. Accordingly, the proposed IA–MSA–DMA nucleation mechanism is expected to be important in the marine boundary layer, helping to explain the missing sources of iodic acid particles, especially in cold polar marine regions. Incorporating this mechanism into the atmospheric modeling can potentially improve aerosol formation simulations and refine climate predictions.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».