Electrochemical Stability Windows of Imidazolium-Based Ionic Liquids for Aluminum Batteries: Computational Insights into Cation Functionalization and Fluoride-Containing Anions
Notice bibliographique
Résumé
Abstract Understanding and tuning the electrochemical stability window (ECW) of ionic liquids (ILs) are essential for advancing energy storage technologies. In this study, density functional theory combined with the thermodynamic cycle method is employed to systematically investigate the ECWs of imidazolium-based cations paired with a range of fluorinated and chlorinated anions with potentials referenced to an aluminum electrode. A broad set of cation structures, including alkyl, methoxy–ethoxy, vinyl, and alkyl-bridged derivatives, is explored alongside common and hydrogen fluoride-containing anions, [F(HF)n]− (n = 0 – 3). The results show that while simple alkyl substitution has minimal redox impact, electron-donating and π-conjugated groups lower oxidation potentials via HOMO delocalization. Fluorinated anions confer high redox stability, whereas HF-containing anions limit both the oxidative and reductive boundaries. Notably, [im+-C3-im]+[BF4]− presents the widest ECW (5.813 V), while HF-containing anions yield narrower ECWs due to the coexistence of [F]− and [F(HF)]− entities. Accurate ECW estimation further requires proper consideration of anion redox pathways as the choice of reaction mechanisms strongly influences predicted stability limits. Comparative analysis with the HOMO–LUMO and adiabatic AIE-AEA methods confirms that the thermodynamic cycle approach delivers superior accuracy while remaining computationally efficient, making it well-suited for high-throughput screening. Furthermore, the solvent dielectric constant is found to significantly modulate redox boundaries, emphasizing the importance of solvation effects in predictive modeling. These insights provide a robust foundation for the design of ILs with tailored electrochemical performance in high-voltage rechargeable batteries.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,001 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,001 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,001 | 0,001 |
| Bibliométrie | 0,001 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,001 | 0,001 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,001 | 0,001 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».