Dihydroxy Terpene Synthase: Spatiotemporally Precise Manipulation of Water-Mediated Dihydroxylation via Stepwise Quenching of Carbocations
Notice bibliographique
Résumé
Biosynthesis of hydroxy terpenes, which possess better solubility and target-binding capability than terpene hydrocarbons, generally needs cascaded catalysis of terpene synthase (TS) and cytochrome P450 oxygenase. Interestingly, some TSs can directly generate hydroxy terpenes (mostly monohydroxy terpenes) independent of oxygenases. There are even rare TSs that can form dihydroxy terpenes directly. Nevertheless, the structure and catalytic mechanism of dihydroxy terpene synthases (DHTSs) remain elusive to date, hindering their practical applications. Through protein crystallography, multiscale simulations, and site-directed mutagenesis, we elucidate a stepwise carbocation quenching mechanism. In this process, two water molecules are strictly manipulated by a dynamic hydrogen-bond network to quench the carbocation intermediates. Most importantly, Tyr312 was identified as the indispensable and irreplaceable residue for initiating the reprotonation of the monohydroxy terpene. The spatiotemporally precise manipulation mechanism of DHTSs enriches the knowledge of TSs and lays a foundation for developing an oxygenase-independent biosynthesis system of multihydroxy terpenes.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».