Electron Affinity as a Design Principle for Oxidative Catalysts Based on Birnessite
Notice bibliographique
Résumé
Birnessite is a layered manganese oxide that acts as a strong oxidant in water treatment, but the controlling electronic factor is not clear. We tested twelve natural and synthetic birnessites with different interlayer cations and Mn(III)/Mn(IV) ratios to evaluate whether electron affinity (EA) governs oxidation. EA measured by ultraviolet photoelectron spectroscopy and checked by density functional theory ranged from 5.56 to 6.08 eV. Oxidation of Fe(II) and As(III) at pH 7.0 and 25 °C followed a pseudo-second-order model, with k 2 increasing from 77.5×10 −4 to3.4×10 −3 g mg⁻¹ min⁻¹ for Fe(II) and from 4.1×10 −4 to2.1×10 −3 g mg⁻¹ min⁻¹ for As(III); an exponential k2k_2k2-EA fit gave R 2 =0.92. The apparent activation energy fell from 48±3to29±2 kJ mol⁻¹ as EA increased. After five cycles, high-EA samples retained 82-88% of their initial activity, while low-EA samples retained 52-60%, consistent with less MnOOH formation. These results show that electron affinity is a quantitative descriptor of oxidizing strength in birnessite and provide a basis for tuning interlayer chemistry and hydration to design durable manganese-oxide catalysts for pollutant removal.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».