Dimensionality-engineered electron channels for directional acceleration of 1,4-NADH-dependent photoenzymatic CO2-to-liquid fuels
Notice bibliographique
Résumé
Efficient and selective regeneration of enzymatically active 1,4-NADH from NAD + is pivotal for accelerating photoenzymatic CO 2 conversion. However, constructing photocatalysts that sustain continuous electron flow and provide sufficient hydride supply remains a major challenge. Herein, we report a rhodium-coordinated three-dimensional conjugated polymer (3D-Bpy-Rh) photocatalyst featuring multiple electron channels, designed through dimensionality engineering and incorporation of hydride-forming active centers. Such a 3D structure promotes rapid charge separation and multidimensional electron migration, while facilitating trapped-electron release to Rh centers for accelerated electron transfer. As a result, 3D-Bpy-Rh achieves a visible-light driven NADH regeneration efficiency of 90.8 % with 99.2 % selectivity toward 1,4-NADH, surpassing state-of-the-art photocatalysts. Furthermore, the mechanism between the electron reduction capability of the photocatalyst and the selective formation of 1,4-NADH was elucidated, combining transient absorption spectroscopy analysis and DFT calculations. When integrated into photoenzymatic systems, this photocatalyst enhances CO 2 conversion, boosting methanol and ethanol yields by 5.2- and 2.0-fold, respectively. These results highlighted the potential of dimensionality-engineered photocatalysts for selective 1,4-NADH regeneration and efficient photoenzymatic fuel synthesis.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».