Dimensionality-engineered electron channels for directional acceleration of 1,4-NADH-dependent photoenzymatic CO2-to-liquid fuels
Notice bibliographique
Résumé
Efficient and selective regeneration of enzymatically active 1,4-NADH from NAD + is pivotal for accelerating photoenzymatic CO 2 conversion. However, constructing photocatalysts that sustain continuous electron flow and provide sufficient hydride supply remains a major challenge. Herein, we report a rhodium-coordinated three-dimensional conjugated polymer (3D-Bpy-Rh) photocatalyst featuring multiple electron channels, designed through dimensionality engineering and incorporation of hydride-forming active centers. Such a 3D structure promotes rapid charge separation and multidimensional electron migration, while facilitating trapped-electron release to Rh centers for accelerated electron transfer. As a result, 3D-Bpy-Rh achieves a visible-light driven NADH regeneration efficiency of 90.8 % with 99.2 % selectivity toward 1,4-NADH, surpassing state-of-the-art photocatalysts. Furthermore, the mechanism between the electron reduction capability of the photocatalyst and the selective formation of 1,4-NADH was elucidated, combining transient absorption spectroscopy analysis and DFT calculations. When integrated into photoenzymatic systems, this photocatalyst enhances CO 2 conversion, boosting methanol and ethanol yields by 5.2- and 2.0-fold, respectively. These results highlighted the potential of dimensionality-engineered photocatalysts for selective 1,4-NADH regeneration and efficient photoenzymatic fuel synthesis.
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Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.
Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
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score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule tête enseignante, pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».