Mechanistic investigation of the substituent effects on Si–F bond reactivity in phenyl silicon–fluoride acceptors (SiFAs)
Notice bibliographique
Résumé
Silicon–fluoride acceptors (SiFAs) have emerged as a transformative technology for the development of novel peptide-based positron emission tomography tracers and theranostic radiopharmaceuticals, offering a rapid, high-yielding, robust, and operationally simple method for incorporating fluorine-18 through isotope exchange on silicon. The di- tert-butylfluoro(phenyl)silane core of SiFA is typically conjugated to biomolecules via a functional group positioned either meta- or para- to the silicon center on the phenyl ring. Although a variety of such substituents have been employed, their impact on the efficiency of 18 F-labeling and the hydrolytic stability of the Si–F bond has not been systematically evaluated. In this study, we investigate the electronic effects of commonly used meta and para substituents on the kinetics of these reactions. A Hammett analysis was employed to further elucidate the mechanisms of Si–F bond hydrolysis and to quantify the substituent effect. Furthermore, in light of the growing application of bifunctional SiFAs for incorporation into peptide chains or as linkers between peptides and chelators in radiotheranostics, we synthesized a series of 3,5-disubstituted SiFAs and characterized their physicochemical properties. Our findings provide a foundation for the rational design of novel 18 F-labeled radiopharmaceuticals based upon SiFA technology.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,001 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».