Inorganic-Organic Sites Synergy in Trinuclear Metal-Cluster-based COFs for Highly Selective CO2 Electroreduction
Notice bibliographique
Résumé
Metal-based covalent organic frameworks (COFs) have recently emerged as promising heterogeneous electrocatalysts for CO2 reduction, yet achieving molecular-level control over product selectivity remains challenging. To address this limitation, we report the synthesis of two trinuclear metal-cluster-based mesoporous COFs-AgTrzPh and CuTrzPh prepared under ambient and scalable reaction conditions. These materials represent the first examples of COFs in-corporating atomically precise trinuclear metal cluster nodes. Notably, the two frameworks exhibit distinct CO2 elec-troreduction behaviors dictated by the intrinsic electronic characteristics of their metal centers. AgTrzPh achieves ex-ceptionally high CO selectivity (92%), whereas CuTrzPh generates a mixed product distribution with 41% CO and 35% HCOOH, marking the highest CO and HCOOH selectivity reported to date for pristine COF catalysts. The superior catalytic response originates from the synergistic interplay between the inorganic metal-cluster nodes and the imine-linked organic framework, where both contribute as active sites while supporting extended π-electron transport. Complementary theoretical investigations corroborate the experimental observations, revealing energetically favora-ble pathways and identifying dual catalytic sites responsible for controlling product formation. Overall, this work demonstrates a strong structure–activity relationship and highlights metal-cluster-integrated COFs as a highly tuna-ble platform for selective CO₂ electroreduction.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».