Unravelling the Stability Stressors of Atomically Dispersed Fe–N–C Oxygen Reduction Catalysts
Notice bibliographique
Résumé
Enhancing the catalytic stability of Fe–N–C catalysts for cathodic oxygen reduction in proton-exchange membrane fuel cells (PEMFCs) necessitates an in-depth understanding of their degradation mechanisms. This study identifies key stressors affecting the stability of Fe–N–C catalysts, specifically acidic environment, oxygen (O 2 ), and reactive oxygen species (ROS). Through ex situ/operando experiments, we show that the oxidation of local carbon by acidic environment + O 2 + ROS, along with the demetalation of catalytic FeN x C y sites by O 2 or O 2 + ROS, is the primary factor responsible for the initial fast degradation of Fe–N–C catalysts. The demetalation of FeN x C y sites, influenced by O 2, in particular by O 2 + ROS, leads to the subsequent gradual degradation of Fe–N–C. Notably, FeN 4 C 12 -type active sites are more susceptible to demetalation than FeN 4 C 10 -type sites in O 2 or O 2 + ROS. Our findings indicate that, besides constructing more stable FeN x C y sites, preventing local carbon oxidation and scavenging of ROS are all critical for maintaining the stability of Fe–N–C catalysts.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».