Redox Actuation of a Microcantilever Driven by a Self-Assembled Ferrocenylundecanethiolate Monolayer: An Investigation of the Origin of the Micromechanical Motion and Surface Stress
Notice bibliographique
Résumé
The electrochemically induced motion of free-standing microcantilevers is attracting interest as micro/nanoactuators and robotic devices. The development and implementation of these cantilever-based actuating technologies requires a molecular-level understanding of the origin of the surface stress that causes the cantilever to bend. Here, we report a detailed study of the electroactuation dynamics of gold-coated microcantilevers modified with a model, redox-active ferrocenylundecanethiolate self-assembled monolayer (FcC<sub>11</sub>SAu SAM). The microcantilever transducer enabled the observation of the redox transformation of the surface-confined ferrocene. Oxidation of the FcC<sub>11</sub>SAu SAM in perchlorate electrolyte generated a compressive surface stress change of −0.20 ± 0.04 N m<sup>−1</sup>, and cantilever deflections ranging from ∼0.8 μm to ∼60 nm for spring constants between ∼0.01 and ∼0.8 N m<sup>−1</sup>. A comparison of the charge-normalized surface stress of the FcC<sub>11</sub>SAu cantilever with values published for the electrochemical oxidation of polyaniline- and polypyrrole-coated cantilevers reveals a striking 10- to 100-fold greater stress for the monomolecular FcC<sub>11</sub>SAu system compared to the conducting polymer multilayers used for electroactuation. The larger stress change observed for the FcC<sub>11</sub>SAu microcantilever is attributable to steric constraints in the close-packed FcC<sub>11</sub>SAu SAM and an efficient coupling between the chemisorbed FcC<sub>11</sub>S− monolayer and the Au-coated microcantilever transducer (vs physisorbed conducting polymers). The microcantilever deflection vs quantity of electrogenerated ferrocenium obtained in cyclic voltammetry and potential step/hold experiments, as well as the surface stress changes obtained for mixed FcC<sub>11</sub>S−/C<sub>11</sub>SAu SAMs containing different populations of clustered vs isolated ferrocenes, have permitted us to establish the molecular basis of stress generation. Our results strongly suggest that the redox-induced deflection of a FcC<sub>11</sub>SAu microcantilever is caused by a monolayer volume expansion resulting from collective reorientational motions induced by the complexation of perchlorate ions to the surface-immobilized ferroceniums. The cantilever responds to the lateral pressure exerted by an ensemble of reorienting ferrocenium-bearing alkylthiolates upon each other rather than individual anion pairing events. This finding has general implications for using SAM-modified microcantilevers as (bio)sensors because it indicates that the cantilever responds to collective in-plane molecular interactions rather than reporting individual (bio)chemical events.
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Scores Codex et Gemma par catégorie
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| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
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