The influence of catalyst acidity and dispersion on the hydrogenation and dimerization of conjugated olefins over NiMoS catalysts
Notice bibliographique
Résumé
Crude oil derived from Canadian oil sands has a propensity for coke formation during hydrotreatment over NiMoS catalysts, due to the high olefin content of the oil. This dissertation investigates the influence of catalyst acidity and Mo dispersion on the hydrogenation and dimerization of conjugated olefins at low temperature (< 250℃). Olefin dimerization is the precursor to gum and coke formation that deactivates the NiMoS catalysts. The study aims to understand the relationships between catalyst properties and dimer formation, and thereby improve olefin hydrogenation and reduce olefin dimerization activity of the catalysts. In the first part of the study, NiMoS was dispersed on SiO₂-Al₂O₃ supports with varying Si/Al ratio to determine the impact of catalyst acidity on the dimerization of 4-methylstyrene. The results showed that dimer formation correlated with the acidity of the catalysts. The dimer yield on the sulphided supports without NiMoS, was about 40% of the yield observed on the NiMoS/SiO₂-Al₂O₃ catalysts. Addition of 3wt% NaOH to the NiMoS/S10 catalyst neutralized 60% of the acid sites, resulting in a 50% decrease in dimerization yield on this catalyst. Subsequently, the SiO₂-Al₂O₃ support (10wt% SiO₂) was used to prepare NiMoS catalysts, with varying Mo (3 – 15 wt%), Ni (1.1 – 3.3 wt%) and P (0 – 4 wt%) content. The acidity of the catalysts was relatively constant as the Mo loading increased, whereas in the case of P, the catalyst acidity increased and then declined above 2wt% P. Hence, the highest 4-methylstyrene hydrogenation and lowest dimerization activities were obtained at a composition of 2.2 Ni wt%, Mo 10wt% and 1-2wt% P. The hydrogenation and dimerization kinetics of 4-methylstyrene were also assessed. After accounting for possible deactivation effects, the hydrogenation and dimerization rate constants (per mass of catalyst) for the various catalysts were normalized to the number of hydrogenation and dimerization sites, respectively. However, both rate constants unexpectedly declined as the SiO₂ content of the supports increased and were not constant as the Mo and P content of the catalyst changed. Several possible explanations were proposed to explain these trends and further studies are required to determine their validity.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
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score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».