Mechanochemical and interfacial engineering of orthosilicates as Li-ion battery cathodes
Notice bibliographique
Résumé
Lithium-ion batteries (LIBs) are in ever-growing demand for portable electronics and all electrical vehicles (EVs).This necessitates the development of new electrode materials especially cathodes with improved charge capacity & rate to meet the full application potential for large scale commercialization of EVs.The development of new cathode materials for LIBs is an active field of research.In this thesis, the relatively less explored low-temperature orthorhombic (Pmn21) phase of lithium iron orthosilicate (Li2FeSiO4, LFS) is studied as a potential candidate for highenergy density cathode.In particular, LFS is synthesized, mechanochemically tuned, interfacially modified, and electrochemically characterized aiming to the design of stable and high-density performing cathodes.In this context, the first part of this research focused on mechanochemical processing of hydrothermally synthesised single phase low-temperature orthorhombic Pmn21 LFS (ortho-LFS) particles.Further, the structural and electrochemical behavior of mechanochemically treated LFS was probed via synchrotron-based X-ray diffraction (XRD), electron backscatter diffraction (EBSD), high-resolution transmission electron microscopy (HR-TEM) and galvanostatic charging/discharging, cyclic voltammetry (CV), electrochemical impedance spectroscopy (EIS) & differential capacity, respectively.The mechanochemical study led to the discovery that within a certain milling window, annealing-like structural changes occur opening up the pathway to higher accessible Li-ion storage capacity.More specifically controlled highenergy mechanical nanosizing was found to induce structural changes including lattice expansion, reduction of antisite defects and crystallinity improvement.Next, to improve the electronic conductivity of ortho-LFS, high-energy milling in the presence of carbon black was employed at room temperature producing an LFS@C nanocomposite.During follow up electrochemical cycling of this material, it was discovered that such LFS@C nanocomposite exhibits electrochemically induced structural activation leading to doubling its reversible capacity from ~90 mAh g -1 to ~180 mAh g -1 .Interestingly, this impressive increase in charge capacity was associated with simultaneous transitioning from solid solution to two-phase Li-ion storage mechanism clearly indicating in-operando structural transformation unlike previous studies, which attributed such capacity increase to mere electrolyte penetration.To probe further this behaviour, ex-situ post-mortem analysis of the electrode bulk & surface In the name of God, the most Merciful and Beneficent.I present this thesis and
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
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Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.
Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,001 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,001 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,001 | 0,001 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule tête enseignante, pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».