Combinaison d'oxydant et de mousse tensioactive pour le traitement in situ des sols contaminés par du diesel dans le pergélisol.

Les sols et les eaux contaminés peuvent avoir un impact important sur la santé humaine, et la réhabilitation de sites contaminés est donc un enjeu de société important. Récemment, les sites pollués situés en région arctique ont suscité une inquiétude croissante en raison du développement rapide des activités humaines dans la région. La préservation du pergélisol (sol gelé pendant au moins 2 années consécutives) présent dans la région nécessite le développement d'une technologie de traitement adaptée. La principale source d'énergie dans cette région étant le diesel, les déversements accidentels sont inévitables. La remédiation du diesel dans régions nordiques éloignées représente un défi en raison des complexités liées au manque d'installations de traitement, aux restrictions concernant le traitement thermique ou les réactions exothermiques, et aux difficultés liées au climat rigoureux et aux courtes périodes d'exploitation. L'historique et les caractéristiques du site, les propriétés du sol et les caractéristiques des contaminants jouent également un rôle essentiel dans la sélection des meilleures technologies de réhabilitation. La remédiation du diesel au moyen de l'oxydation chimique in situ (OCIS) avec activation alcaline s'est avérée être une stratégie fiable dans la région arctique lorsque le site contaminé est difficilement accessible (dans des cas tels que la présence d'infrastructures en surface ou souterraines). En revanche, l'acheminement de l'oxydant dans le milieu poreux est difficile en cas d'anisotropie du sol ou du contaminant. Le lavage à la mousse de tensioactif peut solubiliser ou mobiliser la contamination et assurer une distribution homogène dans le sol, ce qui améliore la remédiation in situ. Les objectifs de cette étude comprennent trois parties générales : (1) l'amélioration de la remédiation du diesel par un procédé d’OCIS adapté impliquant du persulfate de sodium activé ; (2) le développement d’un procédé d’OCIS en présence d’un mélange défini de tensioactifs (OCIS-S);) ; (3) l'évaluation de l’efficacité de l'OCIS-S dans des conditions arctiques simulées (sol et diesel en provenance d’un village nordique en région subarctique). Dans cette étude, nous avons utilisé du persulfate de sodium (PS) comme oxydant, en raison de son potentiel d'oxydation élevé. L'activation avec une base alcaline (peroxyde de calcium (PC)) et du fer a été étudiée afin d'identifier les conditions d’oxydation optimales. Les taux de dégradation du diesel en fonction de différentes concentrations de PS/activateur ont été évalués. La combinaison de tensioactifs (un mélange de Sodium Dodecyl Sulfate et de Cocamidopropyl Betaine) et de l'oxydant a ensuite été étudiée pour mieux documenter l'interaction entre les différents réactifs. Les résultats expérimentaux ont montré que le PC peut activer lentement le PS et que la présence du tensioactif peut stabiliser la décomposition du PS. Après la sélection de l'oxydant, de l'activateur et de la concentration en tensioactifs, l'expérience a été réalisée en testant deux scénarios. Au premier scénario, une solution oxydante de PS-PC a été ajoutée ponctuellement au sol contaminé artificiellement en diesel, tandis que dans le second scénario, la solution oxydante a été renouvelée sur une base hebdomadaire (renouvellement séquentiel). Le scénario deux a conduit à un meilleur taux de dégradation du diesel et l’OCIS-S a permis quant à elle de réduire le temps de réaction. Ensuite, le deuxième scénario a été testé en activant le SPS avec trois composés ferreux : le sulfate de fer, le fer zéro valent et du fer chélaté sous une forme commerciale appelée VTH® . Ces composés ont été testés en l’absence de sol et à de faibles concentrations pour éviter une réaction exothermique. Parmi les activateurs ferreux, le VTH® a été sélectionné pour une analyse plus approfondie en raison de sa plus grande compatibilité avec le tensioactif. Les meilleurs résultats des expériences de dégradation du diesel ont été obtenus avec la combinaison PS-VTH® à température ambiante. Enfin, les solutions de PS-PC et de PS-VTH® sous forme d'OCIS(-S) ont été testées à 3,8°C sur un sol contaminé artificiellement au diesel afin d'évaluer l'impact du sol, du diesel et de la température sur le procédé de dégradation. La solution OCIS a efficacement dégradé le diesel pour les deux méthodes d'activation. La solution OCIS-S a montré un résultat satisfaisant dans un contexte d’activation alcaline, cependant, l'activation ferreuse, s’est révélée plus sensible aux conditions de l'Arctique et a conduit à un enlèvement de 65% du diesel en 8 semaines. Contaminant remediation in water and soil is of high importance as it is directly related to human health. Recently, there has been increased concern regarding the polluted sites in the Arctic region due to rapid development. The presence of permafrost (a characteristic feature of the Arctic and Subarctic regions in the northern part of Canada) rises the need of specialized treatment in those regions. This type of soil is continuously frozen (below 0°C) for at least 2 consecutive years. The main energy source in this region is diesel; therefore, accidental spills are inevitable. Diesel contamination remediation in the remote circumpolar environment is challenging due to complexities regarding the lack of treatment facilities, restrictions upon thermal treatment or exothermic reactions, and difficulties for severe climates and short operation periods. The site history and specifications, soil properties, and contaminant characteristics also play essential roles in screening and selecting the best remediation technology candidates. Remediation of diesel contamination using in situ chemical oxidation (ISCO) with alkali activation has been proven as a feasible strategy in the Arctic region when the contaminated site is hardly accessible (in cases such as the presence of aboveground or underground infrastructure). However, the delivery of the oxidant into the porous media is challenging when there is soil or contaminant anisotropy. Surfactant foam flushing can solubilize or mobilize the contamination as well as homogeneous distribution in the soil, which enhances the in situ remediation. The objectives of this study include three general parts: (1) enhancing diesel contamination remediation with a non-exothermic alkali-activation of the oxidant; (2) combining surfactant and ISCO to develop Surfactant-assisted In situ Chemical Oxidation (S-ISCO); (3) evaluating the (S- )ISCO in a simulated Arctic condition (with Arctic soil and diesel at a representative Arctic temperature). In this research, we used Sodium Persulfate (SPS) as the oxidant, of its high oxidation potential. Alkali and iron activation were investigated to identify suitable candidates. Calcium Peroxide (CP) was used in the alkali activation since the reaction is proven to be non-exothermic. The degradation efficiency of diesel with different concentrations of the SPS/activator was evaluated. The combination of the surfactant (a mixture of Sodium Dodecyl Sulfate and Cocamidopropyl Betaine) and oxidant was then studied to better understand the interaction between them. The results showed that CP can activate the SPS slowly and the presence of surfactant could stabilize the SPS decomposition during the experiment. After the selection of the oxidant, activator and surfactant concentration, the experiment was performed by trying two scenarios. In the first scenario, the SPS-CP solution was added to the diesel-contaminated sand, while in the second scenario, the solution was renewed weekly (sequential renewal). Higher degradation of diesel was observed in the second scenario and also in shorter periods in the ISCO and S-ISCO. Then, the second scenario was tried with iron activation of SPS. Three products (Iron Sulfate, Zero Valent Iron and VTH® ) were implemented in a low concentration to avoid the exothermic reaction. Among the iron activators, VTH® was selected for further analysis because of more compatibility with the surfactant. The results of the diesel degradation experiments of SPS-VTH® at room temperature in ISCO were more efficient than S-ISCO. Finally, SPS-CP and SPS-VTH® solutions in form of ISCO and S-ISCO were added to a diesel-contaminated soil from an Arctic site at 3.8°C to evaluate the impact of soil, diesel and temperature on the degradation process. The ISCO solution efficiently degraded the diesel in both activation methods. S-ISCO solution showed a satisfying result in the alkaline activation, however, iron activation was more sensitive to the Arctic condition and could not degrade the diesel more than 65% within a period of 8 weeks.

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