The aerodynamic chopper (a new apparatus dedicated to reactive processes at ultra-low temperature)

L étude des processus réactionnels dans les milieux dit extrêmes s avère d un intérêt majeur par ses multiples enjeux et domaines d applications (physico-chimie théorique, astrophysique ). La technique CRESU (Cinétique de Réaction en Ecoulement Supersonique Uniforme) développée et exploitée par l Equipe Astrochimie Expérimentale pour l étude de collisions moléculaires à basse température (jusqu à ~15 K) se révèle être le dispositif le plus adapté à ce type d environnement. Cette méthode consiste à générer un écoulement supersonique uniforme via la détente isentropique d un gaz au travers d une tuyère de Laval. Cependant, elle est limitée par deux contraintes majeures: les énormes quantités de gaz consommées et les grandes capacités de pompage nécessaires à l obtention de très basses températures. La première partie de cette thèse présente un exemple des possibilités de la technique CRESU via une étude de cinétique chimique entre le radical CN et une série d hydrocarbures (le 1,3-butadiène, le butyne, le propane et le propène) dans la gamme de température 23-300 K. L ensemble des réactions étudiées montre une réactivité importante avec une constante de vitesses dépassant les 10-10 cm3 molécule-1 s-1, même à basse température. L implication des résultats pour la réactivité à basse température ainsi que pour la modélisation de l atmosphère de Titan y est discutée. Enfin, la seconde partie de ce manuscrit expose la conception, le développement et les performances d un nouveau moyen d essai fondé sur l évolution de la technique CRESU vers un mode pulsé. Ce nouvel instrument nommé Hacheur Aérodynamique permet de s affranchir des inconvénients du dispositif CRESU en réduisant fortement les capacités de pompage nécessaires à son fonctionnement. Les résultats obtenus par le prototype démontrent le fort potentiel de ce nouvel instrument au travers de la caractérisation des écoulements pulsés ainsi créés et de deux études de cinétique chimique à 22 K (CN+O2 et CN+C3H8). Le Hacheur Aérodynamique permet d étendre la gamme des composés étudiés aux espèces chimiques onéreuses ou exigeant une synthèse. Il offre également la possibilité d accroître le rayonnement des techniques en jet supersonique uniforme en autorisant leur développement dans des laboratoires aux capacités de pompage limitées. D après les résultats présentés, il semble raisonnable de prédire que le Hacheur Aérodynamique permettra dans un futur proche de descendre à des températures inférieures à 10 K, voire de s approcher du sub-Kelvin.

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