Electrocatalytic applications of organic semiconductors

With the announcement of Nobel Prize in chemistry in 2000, organic semiconductors and conjugated structures have been used for various applications like organic solar cells (OSCs), organic light emitting diodes (OLEDs), organic field effect transistors (OFETs).Due to the common belief in their instability in solutions (both in organic and in aqueous) exploration of their activity as catalytic materials remains mainly unexplored.This study aims to explore catalytic properties of organic semiconductors with a heterogeneous approach.As a first step a wellknown organic semiconductor, polythiophene is used as backbone for the immobilization of metal complexes which are capable of reducing CO 2 to further products.This combined with photoactive property of polythiophene enabled the photoelectrocatalytic reduction of carbon dioxide.Apart from fixing the catalyst on the electrode via polymerization, anchoring of the catalyst CuTPP-COOH for driving the photoelectrochemical reduction of O 2 to H 2 O 2 was also carried out.CuTPP-COOH supported on TiO 2 NTs showed good stability over time and more importantly reduced dissolved oxygen to hydrogen peroxide in neutral pH with a rate of 13.4 µg H 2 O 2 / g CuTPP-COOH / h.This value is comparable to the well-known literature examples of ZnO and g-C 3 N 4 .In another approach H-bonded semiconductors, namely Quinacridone, Indigo and naphthalene diimide, were utilized as efficient carbon dioxide (CO 2 ) capturing agents in organic solvents as well as in aqueous media.These compounds showed uptake capacities of 4.6 mmol.g -1 and 2.3 mmol.g -1 which are comparable to state-of-the-art amine based capturing agents (uptake capacity of 8 mmol.g -1 ).February 6, 2018 Dogukan H. Apaydin iv/91 KURZFASSUNG Spätestens seit der Bekanntgabe des Nobelpreises für Chemie im Jahr 2000 wurden vermehrt organischer Halbleiter und konjugierter Strukturen für verschiedene Anwendungen wie organische Solarzellen (OSCs), organische Leuchtdioden (OLEDs), organische Feldeffekttransistoren (OFETs) verwendet.Aufgrund des allgemeinen Glaubens an ihre Instabilität in Lösungen (sowohl in organischen als auch in wässrigen) bleibt die Erforschung ihrer Aktivität als katalytisches Material weitgehend vernachlässigt.Diese Studie zielt darauf ab, katalytische Eigenschaften von organischen Halbleitern mit einem heterogenen Ansatz zu erforschen.In einem ersten Schritt wurde ein bekannter organischer Halbleiter, Polythiophen, als Rückgrat zur Immobilisierung von Metallkomplexen verwendet, die in der Lage sind, CO2 zu weiteren Produkten zu reduzieren.In Kombination mit der photoaktiven Eigenschaft von Polythiophen ermöglichte dies die photoelektrokatalytische Reduktion von Kohlendioxid.Neben der Fixierung des Katalysators auf der Elektrode durch Polymerisation wurde auch der Katalysator CuTPP-COOH zur Steuerung der photoelektrochemischen Reduktion von O2 zu H 2 O 2 verankert.Das durch TiO 2 -NTs getragene CuTPP-COOH zeigte im Laufe der Zeit eine gute Stabilität und, was noch wichtiger ist, reduzierte gelösten Sauerstoff zu Wasserstoffperoxid bei neutralem pH-Wert mit einer Rate von 13.4 µg H 2 O 2 / g CuTPP-COOH / h.Dieser Wert ist vergleichbar mit den bekannten Literaturbeispielen von ZnO und g-C 3 N 4 .In einem anderen Ansatz wurden H-gebundene Halbleiter, nämlich Chinacridon, Indigo und Naphthalin-Diimid, als wirksame Kohlendioxid-(CO 2 )-Speicheragenten sowohl in organischen Lösungsmitteln als auch in wässrigen Umgebungen verwendet.Diese Zusammensetzungen zeigten Aufnahmekapazitäten von 4.6 mmol.g -1 und 2.3 mmol.g -1 , was sie vergleichbar macht mit den sich auf dem Stand der Technik befindlichen Amine-basierten Speicheragenten (Aufnahmekapazität von 8 mmol.g -1 ).

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