Nanocrystals for Photocatalysis and Imaging Applications
Notice bibliographique
Résumé
Nanocrystals, contrary to the bulk counterparts, can exhibit size-dependent optical, electronic, magnetic, and catalytic properties. These materials can be tailored for specific applications including sensing, bioimaging, drug delivery, optoelectronics, and catalysis. This dissertation explores two types of nanocrystals, namely CdS-based quantum dots (QDs) and DNA-conjugated gold nanoparticles (DNA-AuNPs), as photocatalysts for reductive organic transformations and high mass probes for the emerging Imaging Mass Cytometry bioanalytical platform, respectively. \n\nQDs are zero-dimensional semiconductor nanocrystals with attractive properties arising from quantum confinement effects. The tunable absorption and emission profiles make QDs desirable candidates in display technologies, lasing, and solar energy applications. On the other hand, non-radiative photophysical processes enhanced by quantum confinement in QDs are underutilised and often perceived as undesirable. One such process – Auger relaxation – can produce hot electrons with high reducing power and can be amplified further by doping the nanocrystal with Manganese (II). Part one of this thesis examines the photoreduction capabilities of Mn2+-doped CdS/ZnS core/shell QDs (Mn:CdS/ZnS QDs). The doped QDs were implemented as photocatalytic coatings on reaction vessels, and several model organic reactions were evaluated including the 6-electron reduction of nitrobenzene to aniline that reached an overall internal quantum efficiency of ~3%. The findings demonstrate several-fold increase in the photoreduction efficiency of Mn:CdS/ZnS over undoped CdS/ZnS QDs, and the film set up allows for facile post-reaction workup and a range of solvent compatibility. Additionally, surface characterizations were performed to probe the changes and address the reusability of the QDs. Lastly, the initial implementation of QD coatings in flow reactors showed success. This work presents new opportunities and diversifies the toolbox of heterogeneous photocatalysts for prospective use in organic reactions. \n\nImaging Mass Cytometry (IMCTM) is a multiparametric imaging technique that utilizes metal-tagged antibodies as probes for investigating subcellular components via mass spectrometry. However, low-abundant cellular components can generate weak or no signals due to the small number of antibodies that bind to them. In the second part of this thesis, DNA-functionalized gold nanoparticles, each comprising >10 000 Au atoms, were examined as high mass probes for targeting low abundant microRNA. The interaction between the DNA strands on the AuNPs and microRNA-210, a biomarker for preeclampsia and hypertensive diseases, leads to the accumulation of DNA-AuNPs in cells as readily imaged with IMC. The results from IMC corroborated with traditional fluorescence-based methods, but with an enhanced sensitivity of a thousand-fold. This work is the first demonstration that DNA-AuNP can serve as high mass probes in IMC for detecting low-abundant nucleic acids.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,001 | 0,001 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,001 | 0,001 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,008 | 0,004 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».