Modulating Activity and Selectivity of CO<sub>2</sub> Electroreductions at Au-Water Interfaces via Engineering Local Cation Condition
Notice bibliographique
Résumé
High Resolution Image Download MS PowerPoint Slide The mechanistic understanding of the CO 2 reduction reaction (CO 2 RR) under electrochemical conditions is crucial for optimizing the overall catalytic performance. While electrolyte ions have received considerable attention, it remains unclear how the condition of interfacial cations modulates the CO 2 RR and the competitive hydrogen evolution reaction (HER) at the electrode–electrolyte interfaces. Herein, we explore the CO 2 activation and Volmer step representing the critical first electron transfer during the CO 2 RR and HER, respectively. This investigation involves manipulating the cation identity (K +, Li +, and H + ) and concentration at Au–water interfaces, which is carried out via the slow-growth sampling approach integrated with ab initio molecular dynamics simulations. Our results demonstrate that the high local alkali metal cation (AM + ) concentration facilitates the CO 2 RR following the order of 2K + > 1K + > 2Li + > 1Li + > 0AM +, and the highly promoted CO 2 activation kinetics originate from the short-range coordination between alkali metal cations and reaction intermediates. However, the interfacial HER behaves very differently with the kinetic order of 1Li + > 0AM + > 1K + > 2Li + > 2K +, closely related to the interfacial water structures, which are affected by both cation identity and local concentrations. Overall, the activity and selectivity of the CO 2 RR at the Au–water interface can be enhanced by increasing the local cation concentration (K + > Li + ). These findings highlight the critical roles of alkali metal cations and reaction microenvironments in modulating interfacial reaction kinetics.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,002 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».