Kinetic and Thermodynamic Engineering of Photocatalytic Behaviour for Unassisted Water Splitting
Notice bibliographique
Résumé
As the world moves towards intermittent renewable sources of energy and the use of solar power increases, there is a increasing need for large-scale energy storage.One such technology is photoelectrochemical (PEC) cells that store solar energy in the form of chemical fuels by utilizing semiconductor photoelectrodes that generate charge carriers which participate in redox reactions in the electrolyte.These devices suffer from poor efficiency and there is a lack of understanding as to which factors increase performance and how these factors manifest in measurable parameters such as the onset potential.In this work, semi-analytical modelling is used to theoretically investigate the effect of kinetic factors, thermodynamic factors, and pH on the performance of PEC cells in a tandem configuration (where both the photoanode and photocathode are photoactive).The performance of these cells is characterized by the photocurrent that is generated when the system in unassisted, with no applied bias.A model system based on BiVO 4 is used in all analyses.In terms of kinetic factors, carrier lifetimes and carrier transfer rates are investigated to understand how decreasing recombination rates and increasing carrier transfer from the semiconductor into the electrolyte influences unassisted operation.For thermodynamic factors, band edge engineering of the conduction band minimum (electron affinity) of photoanodes and valence band maximum (ionization energy) of photocathodes is investigated.Finally, the effect of electrolyte pH on performance is studied.Through this work, it is established that in addition to traditional approaches of optimizing carrier lifetime and carrier transfer, thermodynamic band edge engineering is a new avenue for experimental exploration as it does indeed provide increased performance.Further, altering pH does not improve tandem PEC cell performance.In line with these results, a method using dark and light photocurrent-voltage curves along with Mott-Schottky plots to determine which aforementioned factor is causing a perceived onset shift is presented.i Firstly, I would like to extend my heartfelt gratitude to my supervisor, Professor Kirk H.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction distillée sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.
Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,001 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,001 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,001 | 0,001 |
| Bibliométrie | 0,001 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,001 | 0,001 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule tête enseignante, pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».