Plasma functionalization of graphene nanoflakes for non-noble catalyst in fuel cells
Notice bibliographique
Résumé
Deux obstacles majeurs limitent présentement la viabilité commerciale des piles à combustibles à membrane électrolyte polymérique (PEMFC), leurs prix et durée d'opération. La contribution la plus importante au coût élevé de ces systèmes est l'utilisation du platine (Pt) en tant que catalyseur, en particulier au niveau de la réaction de réduction de l'oxygène (ORR). Une activité de recherche intense à l'échelle internationale est en cours pour trouver une alternative de remplacement pour le platine; cette thèse s'inscrit dans cet effort. Certains matériaux tels les nanostructures à base de carbone fonctionalisées semblent prometteurs en tant que catalyseur pour la réaction ORR, en particulier de par leur bonne conductivité électrique et leur résistance à la dégradation en milieux acides ou alkalins. Les sites catalytiques dans ces matériaux sont établis par une fonctionalization spécifique à l'azote sur laquelle une coordination d'atomes de fer est ajoutée, formant ainsi des sites catalytiques dispersés à l'échelle atomique. Une poudre nanocrystalline a récemment été développée au Laboratoire de procédés plasmas (LPP) de l'Université McGill. Les particules formant cette poudre ont la forme de nanoflocons de graphene (NFG) formés par la superposition d'une dizaine de plans de graphène en moyenne, et ayant une extension spatiale de l'ordre de la centaine de nanomètres. Les bords de ces plans ont la réactivité et la structure nécessaire pour incorporer des fonctionalités à l'azote tout en maintenant la cristallinité des plans intacte. La grande cristallinité de ces matériaux leur donne une très bonne résistance à la corrosion et au milieux acide des PEMFC, et en font un candidat prometteur pour remplacer le platine.L'objectif de cette thèse et d'insérer une quantité important de fonctionalization à l'azote de forme pyridinique et quaternaire sur les bords des NFG afin de créer les sites catalytiques nécessaires pour la réaction ORR. Un plasma thermique à couplage inductif (ICP) est utilisé pour la dissociation du méthane à haute température, suivi d'une nucléation homogène des NFG dans les zones de trempe rapide du jet de plasma. La fonctionalization à l'azote est effectuée dans une deuxième phase du traitement en modifiant les paramètres d'opération du plasma afin de mettre à profit les espèces exitées et dissociés d'un plasma d'azote.Une fonctionalization à l'azote jusqu'à 33.4 at.%Ntotal est obtenue dans ce projet, cette valeur étant 2.6 fois supérieure au meilleur résultat obtenu dans la littérature pour le graphène fonctionalizé à l'azote, et même 67% supérieure au meilleur matériau carboné avec fonctionalité azote. Les fonctionalités à l'azote pyridinique et quaternaire constituent respectivement 8.2 at.%Npyrid et 4.9 at.%Nquat. Ces résultats sont obtenus en maintenant la structure NFG intacte, en particulier en maintenant leur crystallinité et sans l'introduction de défauts de structure ou d'impuretés pouvant diminuer la performance du matériau au niveau des applications. Une déposition in situ des NFG à l'intérieur du réacteur de synthèse sur une membrane de carbone telle qu'utilisée dans les piles à combustible a également été démontrée. Un bon ancrage du dépôt de NFG est observé sur la membrane, et une croissance colonnaire avec porosité ouverte du film montre des épaisseurs du film de NFG de l'ordre du micromètre. Ces films montrent également les propriétés requises pour la RRO, soit la porosité, l'homogénéité sur une grande surface, un bon contact dans tout le réseau de particules pour le transport électrique, et l'accessibilité aux sites catalytiques. Les propriétés obtenues semblent en fait inégalée par les encres de particules catalytiques utilisées couramment pour la fabrication de la couche catalytique. Cette déposition in situ semble donc prometteuse et originale pour établir une nouvelle méthode de production de l'assemblage membrane-électrodes dans la fabrication des piles à combustibles du type PEM.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
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Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
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score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».