Séquestration minérale directe du CO₂ par des matériaux calciques.

L’accroissement continu et l’accumulation de la quantité de CO₂ dans l’atmosphère serait un des facteurs à l’origine du récent réchauffement climatique. Cela représente une préoccupation environnementale de portée mondiale. \nDifférentes stratégies sont en train de se mettre en place afin de palier à ce problème. Parmi les différentes alternatives étudiées dans le cadre de la séquestration du CO₂, la carbonatation minérale représente un grand intérêt pour la communauté scientifique. \nD’un autre côté, la disponibilité des déchets alcalins potentiellement réactifs en carbonatation minérale présente un double avantage. En effet, cela représente une alternative de gestion de ces matières et de séquestration du CO₂. De bons potentiels de séquestration du CO₂ ont été relevés à partir des travaux antérieurs. Par ailleurs, ces résultats sont associés à des demandes énergétiques élevées causées par les conditions opératoires appliquées et la nécessité de concentrer le CO₂ au préalable. \nDans ce cadre, la présente recherche a comme principal objectif d’étudier et d’améliorer la réactivité de résidus alcalins calciques disponibles en carbonatation minérale dans le traitement direct du CO₂ contenu dans un mélange gazeux (18,2% CO₂) dans des conditions opératoires modérées. Une durée de réaction applicable industriellement a été également privilégiée lors de ce travail. Les échantillons étudiés sont des résidus miniers provenant du complexe anorthositique de Charlevoix (au niveau d’anciennes mines d’ilménite) dans la province du Québec, du béton de démolition et des scories d’aciérie. Le but est d’obtenir des rendements en termes de séquestration CO₂, comparables aux études antérieures, tout en employant des conditions moins demandantes en énergie. \nLes échantillons de béton et d’anorthosite ont été d’abord réagit en voie sèche et aqueuse en se basant sur les conditions opératoires des études antérieures, réalisées par notre équipe, portant sur la carbonatation minérale des résidus magnésiens (serpentine). Les résultats de carbonatation suivant la voie aqueuse ont été plus prometteurs que ceux obtenus en phase sèche. Cela serait dû à la lenteur de la cinétique en voie sèche. D’un autre côté, les résidus d’anorthosite ont présenté un potentiel beaucoup moins important en termes de réactivité en comparaison aux échantillons de béton. Les anorthosites renferment l’andésine comme principal minéral. Ce dernier présente une structure en charpente difficile à dissoudre en phase aqueuse. Par ailleurs, les phases cimentaires, principalement la portlandite (Ca(OH)2) et les \nsilicates de calcium hydratés (C-S-H) habituellement présentes dans le béton auraient beaucoup plus de facilité à réagir en carbonatation. \nDans une deuxième partie du travail, les scories d’aciéries provenant de four à arc électrique (EAF) ont été ajoutées à l’étude vu leur rendement prometteur en carbonatation minérale relevé par des études antérieures. L’influence et l’optimisation des paramètres expérimentaux par rapport au rendement réactionnel ont été étudiées. Des corrélations positives ont été obtenues entre la pression du gaz et le ratio G/L avec le rendement réactionnel (masse de CO₂ réagi/masse d’échantillon). Par ailleurs, une forte concentration (L/S: 2,5:1) ou haute dilution du milieu réactionnel (L/S: 20:1) ont induit une diminution significative du rendement réactionnel. \nLes résultats de carbonatation des scories après 10 min de réaction, sous une pression de gaz de 155 psi (10,69 bar) et avec des ratios L/S et G/L de 10:1 et 3:1 respectivement, ont donné 0,052 g CO₂ conv/g éch (correspondant à 0,067 g CO₂ réagi/g éch). La mise en contact de trois batchs successives de gaz (de 10 min chacun) avec la même suspension a permis d’atteindre 0,079 g CO₂ conv/g éch (correspondant à 0,1 g CO₂ réagi/g éch). Il a également été déduit de ces résultats que les di-silicates de calcium et la portlandite seraient les principales phases réactives en carbonatation. La calcite a été trouvée comme la phase minérale majeure formée après réaction. \nDans la troisième partie, l’étude de l’influence des paramètres expérimentaux sur le rendement réactionnel du béton (après réalisation des essais suivant un plan d’expériences Box-Behnken) a mis en avant les effets positifs de l’augmentation de la pression du gaz, des ratios G/L et L/S. \nLes résultats de la carbonatation du béton après 10 min de réaction, sous une pression totale de gaz de 144 psi (9,93 bar), avec des ratios L/S et G/L de 10:1 et 2,44:1, ont donné 0,028 g CO₂ conv/g éch (correspondant à 0,034 g CO₂ réagi/g éch). \nLa séparation de la fraction fine de la matrice de béton a permis d’améliorer le rendement réactionnel avec l’obtention d’un ratio de 0,047 g CO₂ conv/g éch. La fraction fine serait riche en phases cimentaires. L’enlèvement des agrégats grossiers inertes en carbonatation a permis d’augmenter la réactivité du matériau. Ce procédé permet de produire des agrégats ayant un potentiel de revente pour une utilisation dans la fabrication d’un nouveau béton, ainsi que le réemploi de la fraction fine qui, habituellement, n’a pas de valeur ajoutée. \nLes résultats obtenus lors de cette étude sont comparables à ceux des études antérieurs tout en travaillant dans des conditions opératoires plus modérées. \nThe continuous increase of the CO₂ emissions and its accumulation into the atmosphere represents one of the factors underlying the observed recent global warming. Numerous strategies are considered to overcome this problem. The mineral carbonation represents a great interest from the scientific community in the CO₂ sequestration field. \nOn the other hand, alkaline wastes availability, which are potentially reactive in mineral carbonation, offers double advantages. It permits a waste management alternative and a CO₂ sequestration. Relevant CO₂ sequestration rates were obtained in the previous studies. However, the results were essentially achieved under energy-consuming conditions and using concentrated CO₂. \nThis doctoral research work has as objectives to study and enhance the alkaline wastes reactivity in the direct treatment of CO₂ contained in a flue gas with a composition of 18.2% CO₂. We aimed for moderate operating conditions with acceptable reaction duration for an applicable process. Different types of materials were used: tailings from the anorthositic complex of Charlevoix (Québec) present in former ilmenite mines, waste concrete and steel slags. \nThe objective is to achieve comparable CO₂ sequestration yields than earlier studies, under less energetic-consuming operational conditions. \nFirst, concrete and anorthosite samples were tested following dry and aqueous routes based on the results of the anterior studies using magnesian silicates (serpentine). The results obtained following aqueous route are more promising than dry route. This would be due to the slow carbonation kinetic of the dry route. On the other hand, anorthosite samples have displayed lower reactivity compared to waste concrete samples. This result was assigned to their difference in term of mineralogical composition. The anorthosite has andesine as main mineral phase. It presents a framework structure, which is difficult to dissolve. However, the cementitious phases, mainly the portlandite (Ca(OH)2) and calcium silicate hydrates (C-S-H) present in the concrete samples tend to be more easily dissolved and then reactive in mineral carbonation than anorthosite samples. \nIn the second part of the study, the EAF steel slags were also investigated based on their important reactivity in previous studies. The parameters influence and optimization on the reaction efficiency were studied with concrete and steel slags samples. Positive correlations \nwere obtained between gas pressure, liquid/solid ratio, gas/liquid ratio with the reaction rate (CO₂ reacted mass/sample mass). Furthermore, a high slurry concentration (L/S: 2.5:1) or a higher dilution (L/S: 20:1) induced a significant decrease on the reaction rate. A simple batch of 10 min has given 0.052 g CO₂ converted/g sample (corresponding to 0.067 g CO₂ reacted/g sample). The application of three successive gas batches allowed obtaining 0.079 g CO₂ converted/g sample (corresponding to 0.10 g CO₂ reacted/g sample). The calcium di-silicates have been deducted as main reactive phase in mineral carbonation of steel slags and the carbonated form of the CaCO₃ obtained was calcite. \nThe third part concerned the study of the parameters influence and the reaction optimization using waste concrete. Positive effects of the gas pressure, liquid/solid ratio and gas/liquid solid ratio were obtained (after the completion of experiments following the Box-Behnken methodology). \nAfter reaction of 10 min, under total gas pressure of 144 psi (9.93 bar), with a liquid/solid and gas/liquid ratios of 10:1 and 2.4:1 respectively, 0.028 g CO₂ converted/g sample was obtained. \nThe separation of the fine fraction from the concrete matrix allowed the enhancement of the reactivity, with 0.047 g CO₂ converted/g sample. The fine fraction would contain cementitious phases which increase the material reactivity. The process enables the production of add-value aggregates and the reuse of the finer fraction. \nThe results obtained in this study are comparable to those of previous studies under milder operatory conditions.

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