Développement de procédés d’oxydation photo-électrocatalytiques pour le traitement des eaux
\ncontaminées par des produits phytosanitaires.

La transcription des symboles et des caractères spéciaux utilisés dans la version originale de 
\nce résumé n’a pas été possible en raison de limitations techniques. La version correcte de ce 
\nrésumé peut être lue en PDF.<br /><br />Les produits phytosanitaires utilisés en agriculture sont responsables de la dégradation
\nde l’environnement, notamment à travers la contamination des eaux superficielles et
\nsouterraines. Ces composés sont utilisés pour lutter contre les espèces nuisibles et les
\nadventices qui causent des dommages aux cultures et produits agricoles. Les diverses
\nétudes réalisées par des agences gouvernementales (Canada, Québec, etc.) révèlent
\nla présence de nombreux produits phytosanitaires dans les eaux de surface. Au nombre
\ndes composés couramment retrouvés, l’on peut citer : l’atrazine, le glyphosate, le
\nchlorpyrifos, carbaryl, etc. Ces composés ne participent globalement qu’à une très
\nfaible proportion de la matière organique dissoute (inférieur à 1% du carbone organique
\ndissout), mais leur présence dans les eaux est à prendre en considération en raison de
\nleur toxicité potentielle pour l’homme, la faune et la flore du milieu aquatique contaminé.
\nCependant, les technologies actuelles de décontamination des eaux polluées,
\nnotamment par les stations d’épuration ne sont pas toujours adaptées pour traiter ce
\ntype d’effluents contaminés par des pesticides (composés biorécalcitrants, grandes
\ndiversités de molécules, etc.).
\nDans le cadre de cette étude, nous proposons une approche intégrée de traitement de
\nces polluants par des procédés photo-électro-catalyse (PEC) et photo-électro-Fenton
\n(PEF). L’objectif global de ce projet est de développer, tester et comparer l’efficacité de
\nces procédés (PEC et PEF) pour le traitement d’une eau de surface contaminée par
\nl’atrazine. Le procédé PEC est une technologie basée sur l'irradiation d’une photoanode (semiconducteur)
\navec source lumineuse ayant une énergie (hv) supérieure à la bande
\ninterdite (Eg) du semi-conducteur (hv ≥ Eg). Cela entraine le passage des électrons de
\nla bande de valence (BV) vers la bande de conduction (BC) de la photoanode, créant
\nainsi des paires électrons-trous (sièges des réactions d’oxydations) au niveau de la BV.
\nL’application du potentiel externe réduit la recombinaison des électrons-trous et amplifie
\nau niveau de la BV les réactions d’oxydation et la production des radicaux hydroxyles.
\nCette synergie des réactions photocatalytiques et électrochimiques justifie notre choix
\npour ce procédé. Les photoanodes (TiO2, TiO2-x et TiO2:WN) préparées par la technique de déposition
\npar pulvérisation laser magnétron à haute fréquence ont été caractérisées par
\ndifférentes techniques pour déterminer les propriétes de volume, de surface et optique.
\nL’analyse par diffraction des rayons X (DRX) des films calcinés à 470°C montre que le
\nfilm TiO2-x cristalise sous la forme rutile (polymorphe du TiO2 à faible photoconductivité);
\ntandis que les films TiO2 et TiO2:NW cristalisent sous la forme anatase (polymorphe du
\nTiO2 le plus efficacité en photocatalyse). L’analyse par spectrophotométrie UV-visible
\nDRIFT montre que le TiO2 (Eg ≈ 3.2 eV) absorbe dans le domaine de l’ultraviolet (UV),
\nle film TiO2-x (Eg ≈ 3.0 eV) absorbe légèrement dans le visible, alors que la présence de
\nl’azote et du tungstène dans TiO2:NW permet une bonne absorption dans le visible et
\nune réduction significative de la bande interdite (Eg = 2.3 eV). Par la suite, l’utilisation des photoanodes (TiO2, TiO2-x et TiO2:WN) a permis d’évaluer
\nl’efficacité du procédé PEC sous irradiation UV et visible pour le traitement d’une eau
\nsynthétique contaminée par l’atrazine (100 μg L-1). Cette concentration (100 μg L-1) représente la valeur aiguë finale à l’effluent recommandée dans la province de Québec.
\nSous lumière UV, les résultats montrent une dégradation totale de l’atrazine après 30
\nmin de traitement avec la photoanode TiO2-x, alors que la dégradation est de 90.3%
\navec TiO2. Sous lumière visible, la bonne photosensibilité de TiO2:WN permet d’avoir
\nune meilleure dégradation de l’atrazine (94.3%) par rapport à TiO2-x (68.6%) après 180
\nmin de traitement. D’autre part, le devenir des sous-produits de l’atrazine montrent que
\nsous irradiation UV, les sous-produits sont principalement générés par un mécanisme
\nde photodégradation qui passe par une déhalogénation de l’atrazine avec substitution
\ndu chlore par le groupement OH (déchlorination), mais aussi par désalkylation avec
\nrupture de la seconde fonction amine (liaison N-C). Cependant, sous lumière visible, la
\ndéchlorination est presque inexistante, et les sous-produits de l’atrazine proviennent
\nessentiellement des réactions d’oxydation ayant lieu à la surface des photoanodes.
\nLa suite des travaux a consisté à tester l’efficacité du procédé PEC sous lumière visible
\npour le traitement d’une eau réelle de surface en zone agricole. Les campagnes
\nd’échantillonnages réalisées en automne 2016 et en été 2017 ont permis de déceler la
\nprésence de l’atrazine (0.7 ± 0.04 μg L-1 en été 2017) et de ses sous-produits comme le
\n2-hydroxyatrazine (0.2 ± 0.01 μg L-1 en été 2017) dans l’eau de la rivière Nicolet.
\nL’application du procédé PEC pour le traitement de l’eau de la rivière Nicolet
\nartificiellement contaminée par l’atrazine (100 μg L-1) a été réalisée dans une unité
\npilote de volume 5 Litres. Les résultats obtenus montrent que la turbidité de cette eau
\nde rivière associée à la présence de la matière en suspension, des colloïdes et des ions
\ninorganiques ne permettent pas de traiter efficacement cette eau de surface avec le
\nprocédé PEC. De ce fait, un prétraitement préalable de type physico-chimique est requis avant l’application du procédé PEC. L’étape de coagulation-floculation a permis
\nune réduction de la turbidité (abattement de 75.7%) et du carbone organique dissous
\n(abattement de 52.9%) en utilisant FeCl3 (10 mg L-1 à pH = 5.5) suivi d’un floculant
\ncationique Zetag (20 mg L-1). L’application subséquente du procédé PEC a permis
\nd’obtenir une dégradation de l’atrazine (39.7%) après 300 min de traitement.
\nAu regard des résultats obtenus avec le procédé PEC pour le traitement de l’eau de
\nrivière, le procédé photo-électro-Fenton (PEF) combinant les réactions électrochimiques
\net photochimiques a été utilisé. L’étude voltampérométrie linéaire (VL) a permis de
\nchoisir l’électrode anodique de bore dopé au diamant (BDD) comme l’électrode ayant la
\nplus forte surtension en oxygène. Les travaux réalisés dans l’unité pilote de volume 5
\nlitres ont permis de comparer l’efficacité du procédé PEF à d’autres procédés
\nd’oxydation avancée (POAs) comme l’oxydation anodique (AO-H2O2), l’électro-Fenton
\n(EF) et surtout le procédé PEC (utilisant la photoanode TiO2-x). Après 300 min de
\ntraitement, les résultats de dégradation de l’atrazine (100 μg L-1) ont permis de classer
\nces POAs dans l’ordre d’efficacité suivant : AO-H2O2 < EF < PEC < PEF.
\nPar la suite, le procédé PEF a été appliqué pour le traitement de l’eau de la rivière
\nNicolet contaminée artificiellement par l’atrazine (10 μg L-1). Les résultats obtenus (sans
\nprétraitement) montrent une dégradation totale de l’atrazine. Afin d’optimiser la
\ndétection de l’acide cyanurique (CA) qui est un des sous-produits principaux de la
\ndégradation de l’atrazine, l’eau de la rivière a été contaminée par 10 mg L-1 d’atrazine.
\nAprès 420 min de traitement, la concentration de CA est de 23 μg L-1 et le taux de
\nminéralisation (dégradation ultime de l’atrazine en constituants tels que CO2 et l’eau)
\nest de 81,3%.<br /><br />The symbols and special characters used in the original abstract could not be transcribed due 
\nto technical problems. Please use the PDF version to read the abstract.<br /><br /> Phytosanitary products used in agriculture are responsible for the degradation of the
\nenvironment, particularly through the contamination of surface and groundwater. These
\ncompounds are used to control harmful species and weeds that cause damage to crops
\nand agricultural products. The various studies carried out by governmental agencies in
\nCanada reveal the presence of numerous pesticides in surface water. The compounds
\ncommonly found include atrazine, glyphosate, chlorpyrifos, carbaryl, etc. These
\ncompounds globally participate in a very small proportion of dissolved organic matter
\n(less than 1% of dissolved organic carbon), but their presence in water should be taken
\ninto consideration because of their potential toxicity for humans, the fauna and the flora
\nof the contaminated aquatic environment. However, current technologies used
\nespecially wastewater treatment plants are not always adapted to treat this type of
\neffluents (biorecalcitrant compounds, large diversities of molecules, etc.).
\nThis study proposes an integrated approach for the treatment of these pollutants using
\nphoto-electro-catalysis (PEC) and photo-electro-Fenton (PEF) processes. The overall
\nobjective of this project is to develop, test and compare the efficiency of these
\nprocesses (PEC and PEF) for the treatment of contaminated surface water.
\nThe PEC process is a technology based on the irradiation of a photoanode (semiconductor)
\nwith a light source having an energy (hv) greater than the band gap (Eg) of
\nthe semiconductor (hv ≥ Eg). This promotes the passage of electrons from the valence
\nband (VB) to the c

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