Physical Properties of Arctic and Antarctic Aerosol Particles and Cloud Condensation Nuclei

Aerosol Partikel interagieren mit solarer und terrestrischer Strahlung durch Absorption und Streuung. Zusätzlich bilden und modifizieren sie die Eigenschaften von Wolken da sie das Potential besitzen als Wolkenkondensationskeim (CCN) fungieren zu können und stellen somit eine wichtige Komponente im Klimasystem dar. Die Eigenschaften von Partikeln und CCN müssen genaustens bekannt sein um deren Einfluss in Klima- und Strahlungsmodellen akurat berücksichtigen zu können. Ziel dieser Arbeit ist die Charakterisierung der Partikeleigenschaften in Regionen, welche das Klima maßgeblich beeinflussen, wie die Arktis und die Antarktis. Im Rahmen dieser Arbeit wurden 2 Datensätze aufgenommen, welche helfen das Verständnis über Partikel und CCN im Frühjar und Sommer in der Arktis und Antarktis zu verbessern. Es wurden jeweils die Gesamt- und die CCN-Anzahlkonzentration (NCN, NCCN), die Anzahlgrößenverteilung (PNSD) und der Hygroskopizitätsparameter (k) der Partikel bestimmt. Die Herkunft der vermessenen Partikel wurde mit Rückwärtstrajektorien ermittelt sowie weitere Analysen bezüglich der Verweilzeiten durchgeführt. Beide Datensätze zeigen, dass eine starke Abhängigkeit der Partikel- und CCN-Eigenschaften vom Luftmassenursprung vorliegt. Zeigen arktische PNSDs nur eine Akkumulationsmode, konnte diese auf gealtertes Aerosol mit einem eurasischen Ursprung zurückgeführt werden. Kommt eine zweite Mode mit kleineren Partikeln hinzu, wurde der Nord-Pazifische Raum als Ursprung bestimmt. In der Antarktis wurde besonders für NCN und NCCN eine starke Abhängigkeit vom Luftmassenursprung gefunden. Dabei konnten mit der Anwendung des Dispersionsmodells NAME Antarktische Hintergrundkonzentrationen ermittelt werden. Weiterhin wurde gefunden, dass Antarktische Aerosolpartikel mit einem k von 1 hygroscopischer als das Arktische ist, für welches ein k von 0,19 bestimmt wurde. Zusätzlich durchgeführte Flugzeugmessungen über Tuktoyaktuk (Arktis) zeigen, dass die Messungen am Boden auch repräsentativ für die Grenzschicht sind. Die Schichten über der Grenzschicht scheinen jedoch von dieser entkoppelt zu sein und es wird vermutet, dass der Ursprung der Partikel in größeren Höhen in niedrigeren geographischen Breiten liegt.:Contents List of Abbreviations iii List of Symbols v 1. Introduction 1 2. Experimental 9 2.1. Measured Properties . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 9 2.1.1. Total Particle Number Concentration . . . . . . . . . . . . . . . 9 2.1.2. Particle Number Size Distribution . . . . . . . . . . . . . . . . . 10 2.1.3. Total Concentration of Cloud Condensation Nuclei . . . . . . . . 15 2.2. Determination of the CCN hygroscopicity . . . . . . . . . . . . . . . . . 16 2.2.1. Köhler theory . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 16 2.2.2. The hygroscopicity parameter k and the critical diameter dcrit . . 18 2.3. Determination of the Air Mass Origin . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 20 2.3.1. The NAME Dispersion Model . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 20 2.3.2. Potential Source Contribution Function . . . . . . . . . . . . . . 22 3. Results and Discussion 25 3.1. Measurements of aerosol and CCN properties in the Mackenzie River delta (Canadian Arctic) during Spring-Summer transition in May 2014 . . 25 3.1.1. Campaign overview . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 25 3.1.2. Overview of NCN, NCCN and PNSD data for the entire measurement period . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 29 3.1.3. Identification of air mass origins and potential source regions . . . 32 3.1.4. PNSD of the three periods . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 35 3.1.5. Critical diameter dcrit and hygroscopicity parameter k . . . . . . 38 3.1.6. Comparison of height resolved airborne and ground based PNSDs 41 3.2. Measurements of aerosol and CCN properties at the Princess Elisabeth Antarctica Research Station during three austral summers . . . . . . . . . 45 3.2.1. Campaign overview . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 45 3.2.2. Total Particle and CCN number concentrations and regional analysis of the NAME model footprints . . . . . . . . . . . . . . . . 50 3.2.3. PSCF results . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 59 3.2.4. Hygroscopicity . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 61 4. Summary, Conclusions and Outlook 65 A. Appendix 71 A.1. SS calibration of the CCNC . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 71 A.2. Error Analysis with Monte Carlo Simulation . . . . . . . . . . . . . . . . 73 B List of Figures vii C List of Tables viii Bibliography xi

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