Defect-Engineered Competition Between Exciton Annihilation and Trapping in MOCVD WS2
Notice bibliographique
Résumé
Exciton dynamics critically influence the optoelectronic performance of two-dimensional transition metal dichalcogenides (TMDCs). In large-scale WS2 monolayers grown via metal–organic chemical vapor deposition (MOCVD), intrinsic sulfur vacancies introduce in-gap states that promote nonradiative recombination through defect trapping (DT). Under elevated excitation conditions, the decay behaviour changes as exciton–exciton annihilation (EEA) emerges as a competing nonradiative process. To investigate these mechanisms across excitation regimes, we combine steady-state quantum efficiency measurements with femtosecond broadband transient absorption spectroscopy on samples with varying defect concentrations. These complementary measurements provide an unprecedented quantitative disentanglement of these decay pathways, a level of analysis not previously reported for MOCVD-grown monolayer WS2. The induced defect states are partially occupied, as first revealed by sub-bandgap excitation, and variations in defect density exert a pronounced influence on the photo-induced band renormalization. After establishing these DT-specific properties, we apply a rate-equation model including both DT and EEA to extract constants of 0.02 cm2/s and 0.1 cm2/s, followed by an in-depth exploration of their fundamentally diffusion-limited behaviour. The competition between DT and EEA can be set by a critical defect-to-exciton density ratio (≈ 3.5), which serves as the threshold for EEA activation. Moreover, at high exciton densities, defect saturation suppresses DT, reshaping the decay landscape. Overall, our findings provide detailed insights into defect-modulated exciton decay mechanisms and establish a quantitative framework for tailoring the optoelectronic properties of TMDCs via controlled defect engineering.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
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Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
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score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».