Kinetics of alkali vapour doping of monolayer graphene

Graphene has long been of interest due to its unusual properties when in a nearly charge neutral state, wherein optical and electronic properties are determined by massless Dirac fermions.Optical and electronic properties at extreme charge densities, where the Fermi surface undergoes significant changes up to and including a Lifshitz transition, are less well understood.Conventional methods of doping achieve limited carrier density, as in the case of field effects, or require extreme physical environments, as in the case of alkali doping in ultra-high vacuum.This thesis reports experiments on the temperature dependence of the diffusive vapour phase alkali doping method, also known as the "flip-chip" doping method, as a means to tune the electronic properties of graphene.In these experiments, a graphene monolayer is exposed to a heated cesium (Cs) vapour source, resulting in Cs adsorption and ionization at the sample surface.Real-time Hall data was collected and fit to a simple first-order model of adsorption kinetics.The temperature dependence of both the equilibrium carrier concentration and adsorption rate constant were analyzed and compared with theoretical Abstract ii predictions for a non-dissociative adsorption process.Despite sample-to-sample variation, the results indicate predictable trends in equilibrium carrier concentration that can be used to precisely tune the chemical doping of graphene.This work also presents an analysis of the Raman scattering of "flip-chip" doped graphene, providing independent spectroscopic confirmation of doping levels approaching the Lifshitz transition.Notably, graphene doping is stable in the ambient environment due to effective sealing of the "flip-chip", and the gettering action of the enclosed Cs source.The results of this study indicate that "flip-chip" doping is a robust method that may be controlled with temperature to dope graphene and other two-dimensional materials. iii AbrégéLe graphène suscite l'intérêt depuis des années en raison de ses propriétés inhabituelles dans un état de quasi-neutralité de charge, où les propriétés optiques et électroniques sont déterminées par des fermions de dirac sans masse.Aux densités de charge extrêmes, où la surface de Fermi subit des changements significatifs pouvant aller jusqu'à une transition de Lifshitz, ces mêmes propriétés sont moins bien comprises.Les méthodes conventionnelles de dopage permettent d'obtenir soit une densité de porteurs limitée, comme dans le cas des effets de champ, soit des environnements physiques extrêmes, comme dans le cas du dopage alcalin dans l'ultravide.Cette thèse présente des expériences sur la dépendance de la température de la méthode de dopage alcalin diffusif en phase vapeur, également connue sous le nom de méthode de dopage « flip-chip », comme moyen d'ajuster les propriétés électroniques du graphène.Dans ces expériences, une monocouche de graphène est exposée à une source de vapeur de césium (Cs) chauffée, ce qui entraîne l'adsorption et l'ionisation du Cs à la surface de l'échantillon.Les données de l'effet Hall en temps réel ont été recueillies et Abrégé iv adaptées à un modèle simple de cinétique d'adsorption du premier ordre.La dépendance de la température de la concentration de porteurs à l'équilibre et de la constante de vitesse d'adsorption a été analysée et comparée aux prédictions théoriques pour un processus d'adsorption non dissociatif.Malgré les variations entre les échantillons, ces résultats indiquent des tendances prévisibles dans la concentration de porteurs à l'équilibre qui peuvent être utilisées pour régler avec précision le dopage chimique du graphène.Ce travail présente également une analyse de la diffusion Raman du graphène dopé « flip-chip », fournissant une confirmation spectroscopique indépendante des niveaux de dopage approchant la transition Lifshitz.Notamment, le dopage au graphène est stable dans l'environnement ambiant en raison de l'étanchéité efficace de la « flip-chip » et de l'action de « gettering » de la source de Cs enfermée.Les résultats de cette étude indiquent que le dopage par « flip-chip » est une méthode robuste qui peut être contrôlée par la température pour doper le graphène et d'autres matériaux bidimensionnels.v xii

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