Development of Materials Strategies for Improving the Performance of Electrochemical and Photoelectrochemical Biosensors
Notice bibliographique
Résumé
The shifting landscape of global healthcare emphasizes the need for rapid biomolecular detection at the point of care. Electrochemical signal transduction has excellently met this demand, delivering biosensors characterized by high sensitivity and low detection limits. The latest version of these biosensors provides point-of-care diagnosis through wearable devices. Additionally, there is growing promise in photoelectrochemical biosensing. These systems integrate optical excitation to enhance electrochemical signal readout and offers enhanced sensitivity by decoupling signal input and output. For effective application of photoelectrochemical technology in point-of-care diagnostics improving photoelectrode stability, lowering detection limits, and enhancing signal transduction efficiency are crucial. To address these challenges, we first developed a photoactive material system by integrating TiO2 as the inorganic semiconductive nanomaterial and modifying it with an organic catecholate molecule, pyrocatechol violet, along with graphene quantum dots to make photoelectrodes with enhanced baseline photocurrent generation and heightened photo-absorption in the visible range. The resulting photoactive material system demonstrated enhanced colloidal stability and improved biofunctionalization capabilities. Then, leveraging the high binding affinity of catecholates on TiO2 incorporating additional functional groups for enhanced biofunctionalization, we designed a signal-on photoelectrochemical materials system by biofunctionalizing of the photoelectrode with aptamers as the bioreceptor to create a universal bacterial biosensor. This signal-on aptamer-based assay detected Escherichia coli in urine at a limit-of-detection of 1913 CFU/mL, meeting the acceptable thresholds for identifying urinary tract infections and urosepsis. Finally, our focus shifted to develop a novel materials system for continuous and in vivo wearable biosensing, utilizing a microneedle-based system integrated with an electrochemical sensor for real-time target analysis in interstitial fluid. Given the suitability of electrochemical readout for continuous in vivo biosensing, we chose it over the photoelectrochemical transduction method. However, this system still leveraged the flexibility and structure switching capabilities of aptamers used in photoelectrochemical sensing. The developed wearable biosensor combines ultrasensitive aptamer-based electrochemical measurements for in situ biomarker analysis with hydrogel microneedles. Our wearable device offers strong mechanical properties for efficient skin penetration. It also exhibits high sensitivity and specificity in detecting clinically relevant concentrations of glucose and lactate in vivo, validated in two different healthy and unhealthy animal models. This highlights the potential of the wearable sensor in altering personalized diabetes management methods.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,001 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,001 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,001 | 0,001 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,001 |
| Communication savante | 0,001 | 0,002 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,001 |
| Intégrité de la recherche | 0,002 | 0,001 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,002 | 0,001 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».