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Enregistrement W7116656005 · doi:10.1021/acs.analchem.5c05028

Application of a Quantitative Non-targeted Analysis Workflow to Characterize PFAS in Environmental Waters

2025· article· en· W7116656005 sur OpenAlexaff
Shirley Pu, Heather D. Whitehead, James McCord, Timothy J. Buckley, Andri Dahlmeier, Stefan Saravia, Rosie Rushing, Marla P. DeVault, Nathaniel Charest, Valery Tkachenko, A. J. Williams, Jon R. Sobus

Notice bibliographique

RevueAnalytical Chemistry · 2025
Typearticle
Langueen
DomaineEnvironmental Science
ThématiquePer- and polyfluoroalkyl substances research
Établissements canadiensInstitute of Particle Physics
Organismes subventionnairesOak Ridge Institute for Science and EducationU.S. Environmental Protection Agency
Mots-clésWorkflowReliability (semiconductor)CalibrationEstimationRisk assessmentQuantitative analysis (chemistry)Work (physics)

Résumé

récupéré en direct d'OpenAlex

Non-targeted analysis (NTA) enables the detection of novel chemicals but is limited in providing quantitative estimates for risk-based interpretation. Quantitative NTA (qNTA) using surrogate chemicals has been previously explored, yielding metrics for qNTA performance and proof-of-principle approach comparisons across matrices. Here, we apply that work in an integrated qNTA workflow, with demonstration on surface and groundwaters impacted by historic PFAS waste. Commercially available surrogate chemicals ( n = 37) spiked into pooled matrix provided initial calibration data and were used for qNTA estimation via a naïve bounded response factor approach. A validation subset, using paired NTA and targeted analysis estimates (16 PFAS and 129 paired values), showed median accuracy within a factor of 2, an uncertainty fold-range of 12, and overall reliability of 85%. Lower than expected reliability indicates an underestimation of uncertainty, likely from suboptimal surrogate selection. The validated qNTA workflow produced concentration and uncertainty estimates for 210 individual PFAS, with legacy and emerging PFAS estimated concentrations as high as parts-per-billion. PFAS with available standards ( n = 22) contributed, on average, to 91% of the estimated sum concentrations. These findings suggest quantitative estimation for chemicals identified via NTA is valuable to ensure that exposure, hazard, and risk assessments consider the total PFAS burden for impacted watersheds.

Récupéré en direct depuis OpenAlex et désinversé. Les résumés ne sont pas conservés dans cette base de données : les index inversés représentent 8,6 Go des 9,3 Go de texte de la base, et le serveur dispose de 13 Go libres.

Comment cette classification a été obtenuedéplier

Prédiction machine sur la base complète

Imitation des enseignants

Ni prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.

score de la tête « metaresearch » (Codex)0,006
score de la tête « metaresearch » (Gemma)0,007
Version: metacan-v3-hybrid-931329e0061cStatut de validation: machine_predicted_unvalidated
Catégories candidatesaucune
Catégories consensuellesaucune
DomaineSignal candidat: aucune · Signal consensuel: aucune
Devis d'étudeSignal candidat: Expérimental (laboratoire) · Signal consensuel: Expérimental (laboratoire)
GenreSignal candidat: Empirique · Signal consensuel: aucune
Score de désaccord entre enseignants0,006
Score d'incertitude au seuil0,030

Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)

CatégorieCodexGemma
Métarecherche0,0060,007
Méta-épidémiologie (sens strict)0,0010,001
Méta-épidémiologie (sens large)0,0010,001
Bibliométrie0,0010,001
Études des sciences et des technologies0,0010,001
Communication savante0,0020,001
Science ouverte0,0010,002
Intégrité de la recherche0,0010,001
Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger)0,0020,001

Scores machine (provisoires)

Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.

Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.

Tête enseignante Opus0,009
Tête enseignante GPT0,277
Écart entre enseignants0,267 · la distance entre les deux têtes enseignantes sur ce seul travail
Statut de validationscore_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découle

Classification

machine, non validée

Prédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.

Les modèles n’ont appliqué aucune catégorie : rien dans la taxonomie ne correspondait à ce travail.
Devis d'étudeExpérimental (laboratoire)
Domainenon disponible
GenreEmpirique

Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».

En bref

Citations3
Publié2025
Routes d'admission1
Résumé présentoui

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