Self-Driven-Formed Cu(III) Enables Rapid Decomplexation of Cu(II)-EDTA in UV/Peroxymonosulfate under Acidic Conditions
Notice bibliographique
Résumé
Effective degradation of metal–organic complexes in wastewater remains a pressing challenge due to their strong coordination stability and resistance to oxidation. Conventional advanced oxidation processes (AOPs) often treat such complexes as passive targets, overlooking their intrinsic chemical reactivity. Here, we demonstrate that Cu(II)-EDTA, a representative coordination pollutant, can actively participate in a redox-mediated self-degradation process under UV-activated peroxymonosulfate (UV/PMS) conditions. Experimental and computational evidence reveals a Cu(II)–Cu(I)–Cu(III) transformation pathway, in which the high-valent Cu(III)-oxo species drive hydrogen abstraction and decarboxylation reactions. Acidic pH enhances ligand protonation, weakens coordination bonds, and increases α-C–H lability, thereby accelerating degradation, which does not occur at pH ≥ 7. Electron paramagnetic resonance (EPR), quenching tests, and kinetic modeling confirm the significant contribution of the in situ generation of Cu(III). Density functional theory (DFT) calculations support a mechanism involving Jahn–Teller distortion and spin-density redistribution, promoting the formation of Cu(III)-oxyl intermediates. The UV/PMS system achieves over 90% Cu(II)-EDTA removal in actual electroplating wastewater, demonstrating strong resistance to anions and moderate inhibition by natural organic matter. These findings redefine the role of metal complexes as reactive agents in AOPs and offer a mechanistic foundation for designing pollutant-induced, self-enhanced degradation strategies in engineered water treatment applications.
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Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,001 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
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