Amorphous BiSn <sub>x</sub> O <sub>y</sub> for Efficient CO <sub>2</sub> Electroreduction to Formate via In Situ Doping
Notice bibliographique
Résumé
ABSTRACT The practical implementation of electrochemical CO 2 reduction to formate has been limited by persistent issues concerning product selectivity, operational current density, and long‐term stability. To address these challenges, we developed an amorphous BiSn x O y precatalyst capable of overcoming conventional activity‐stability compromises, enabling efficient and durable formate production at industrially relevant current densities. The amorphous structure exhibits significantly reduced oxygen vacancy formation energy compared to its crystalline counterpart, facilitating rapid structural transformation under electrocatalytic conditions. Remarkably, this catalyst demonstrates exceptional performance, achieving a Faradaic efficiency (FE Formate ) of 95.6% at 800 mA cm −2 in a flow cell, maintaining stable operation at 500 mA cm −2 in a membrane electrode assembly (MEA) electrolyzers, and delivering an FE of 92.3% for over 160 h at 200 mA cm −2 . We further validated the practical applicability by integrating the catalyst into a solar‐powered MEA system for sustainable formate generation. Through comprehensive in situ spectroscopic characterization and density functional theory (DFT) calculations incorporating crystal orbital Hamilton population (COHP) analysis, we elucidate that Sn incorporation tailors the electronic configuration of Bi sites, optimizing the binding of the crucial *OCHO intermediate for selective formate formation. This work establishes a dynamic catalyst paradigm that transcends classical activity‐stability tradeoffs, charting an atom‐efficient pathway for industrial CO 2 valorization using renewable energy.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction distillée sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.
Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,001 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,001 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,001 | 0,004 |
| Études des sciences et des technologies | 0,001 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,001 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule tête enseignante, pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».