Rational Aqueous Electrolytes Design for High-Performance Aluminum Ion Batteries
Notice bibliographique
Résumé
Achieving high intrinsic safety, long cycle life, and high energy density is essential for aqueous aluminum-ion batteries (AAIBs) in large-scale energy storage, yet meeting these requirements remains challenging, particularly due to severe hydrogen evolution reaction (HER). Here, we introduce a descriptor-guided screening strategy for designing cosolvent aqueous electrolytes that simultaneously optimize Al3+ solvation and suppress water reduction. Using this framework, N-formylacetamide (NFA) is identified as an optimal cosolvent owing to its high polarity that endows strong coordinating ability and its abundant polar sites that enable effective restructuring of the water hydrogen-bond network. Spectroscopic analyses (Raman, NMR, and FTIR), together with molecular dynamics and first-principles calculations, reveal that NFA preferentially enters the primary solvation shell of Al3+, weakening water coordination, while simultaneously restructuring the hydrogen-bond network to reinforce O-H bonds. The cooperative regulation of the local solvation structure and the aqueous environment substantially increases the dehydrogenation energy barrier, thereby mitigating HER and expanding the electrochemical stability window. As a result, NFA-based electrolytes exhibit enhanced anodic stability, lower HER onset potentials (from -0.7 V to -1.48 V), reduced interfacial polarization, and improved Al stripping/plating behavior relative to conventional aqueous and organic systems. Full-cell tests with MnO2 cathodes demonstrate superior cycling stability (retaining ~63% of capacity after 400 cycles) and higher voltage plateaus (by ~0.25 V), while safety assessments confirm the nonflammability and robust interfacial stability of the NFA electrolyte. This work establishes a generalizable molecular-design framework for tailoring solvent environments in next-generation aqueous metal-ion batteries.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
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Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.
Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,001 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,001 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule tête enseignante, pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».