Notice bibliographique
Résumé
Brown carbon (BrC) is a type of carbonaceous aerosol, primarily emitted from biomass burning sources such as wildfires. These aerosol particles have significant implications on climate through their ability to absorb light, and potentially contributing to warming effects. Due to the expected increase of wildfire activity in the upcoming years, this source of particulate emission is also expected to increase. Oxidative and photochemical aging in the atmosphere, however, can change BrC’s light absorbing properties as well as its chemical composition. Significant uncertainties remain when estimating BrC’s impact on climate due to its chemical complexity and the range of atmospheric aging processes that can change its composition and optical properties.This thesis focused on elucidating the changes in absorption and chemical composition of biomass burning brown carbon aerosol from atmospheric aging. Targeting daytime photochemical aging by light exposure, we found that UVA light enhanced the ability of the particles to absorb visible light on short timescales of hours or less. This was accompanied by an increase in the oxidation state of the organic aerosols. The role that oxygen, and the subsequent reactive species formed by the presence of oxygen, plays in this absorption enhancement was also investigated. In particular, UV light exposure in the absence of oxygen does not lead to absorption enhancement in the visible region of the spectrum, pointing to the central role it plays in this photochemistry in the atmosphere. Using a singlet oxygen scavenger, we found that around 33% of the absorption increase was due to the formation of this reactive species, with no indication of OH radical formation. This has implications for anoxic, solid-like particles, where oxygen availability is low. Lastly, the enhancement in the absorption properties of biomass burning aerosols by short-term (1 hour) aging with low mixing ratios of NO3 radicals, one of the most important nighttime oxidants. We found that prior aging by either OH radicals or UVB light exposure significantly suppresses the subsequent absorption enhancement from NO3 radical aging, indicating that the aging mechanisms are in competition with each other. Overall, this thesis highlights the rapid optical and chemical transformations of BrC via photochemical and oxidative processing, and advances our understanding of how such particles evolve, with associated impacts on climate.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».