Development of Nontargeted Screening Algorithms for Indoor Contaminants
Notice bibliographique
Résumé
Humans spend most of their lives indoors, but there are thousands of chemical contaminants in indoor environments and the majority of these remain undetected. The focus of this thesis was to develop methods for nontargeted screening and prioritization of previously unreported indoor chemical contaminants using high-resolution mass spectrometry. To achieve this, a one – stop suspect screening algorithm was developed incorporating retention time prediction, isotopic peak calculation and in silico MS2 prediction. The algorithm was benchmarked for halogenated compounds and was further applied to screen for previously unrecognized indoor contaminants. Among 39 chlorinated compounds detected, 18 previously unrecognized azo dyes were detected as the biggest class of indoor chlorinated compounds (Chapter 2). To further characterize the indoor sources of these chlorinated compounds, various consumer products were collected from Toronto homes and screened for toxic halogenated contaminants with an emphasis on chlorinated paraffins. Chlorinated paraffin compounds were detected in 84 of 96 products analyzed, including electronic devices and plastic children’s toys, despite these compounds being prohibited for manufacture or import in Canada as of 2013 (Chapter 3). In addition to direct emission sources, the indirect sources of indoor contaminants formed through indoor reactions were investigated. To achieve this, an R package (‘indoortransformer’) was developed to predict indoor transformation products of organophosphorus compounds (OPCs). By further expanding the R package to incorporate in silico MS2 fragmentation prediction, 40 OPCs were detected in 23 house dust samples among which 24 OPCs were predicted to be formed through indoor reactions (Chapter 4). To systematically investigate the emission of contaminants from indoors, wastewater samples were collected over a 1.5 year period during the COVID-19 pandemic and screened against the ToxCast and Tox21 databases. Among 1037 ToxCast compounds, 43 were detected with high frequency plus 8 additional dyes and OPCs. Several plasticizers and disinfectants also showed an increase in concentration during periods of public lockdown (Chapter 5). This thesis provides a systematic exploration of the occurrence, source, reactions and temporal trends of many indoor contaminants. Future studies are warranted to expand the nontargeted screening methods developed in the current study to additional indoor compound classes.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,003 | 0,007 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,002 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,002 | 0,002 |
| Bibliométrie | 0,002 | 0,001 |
| Études des sciences et des technologies | 0,001 | 0,001 |
| Communication savante | 0,002 | 0,002 |
| Science ouverte | 0,003 | 0,002 |
| Intégrité de la recherche | 0,002 | 0,002 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,003 | 0,002 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».