Electrochemical Systems for CO2 Electrolysis and Hydrocarbon Upgrade
Notice bibliographique
Résumé
This thesis investigates electrochemical reactions and systems that produce fuels and commodity chemicals, specifically focusing on cathodic CO2 electroreduction in acidic media and the anodic electrooxidation of ethylene and propylene. It combines detailed experimental work and theoretical analysis to advance our understanding of these pivotal reactions.CO2 electroreduction (CO2R) is emerging as a method for transforming carbon emissions into valuable chemicals and fuels. Traditionally, the productive reduction of CO2 to multicarbon products has been limited, with less than 2% efficiency; the majority reacts with hydroxide, forming carbonate in alkaline and neutral reactors. This work demonstrates that, in acidic conditions, a high CO2 utilization rate of 77% can be achieved by suppressing hydrogen evolution through the strategy of applying high concentration of surface alkali cations. In this new system, I recognize a limit in stability due to the high alkali concentration; and a limit in selectivity to multicarbon products due to the local pH. Addressing the stability issues associated with high alkali cation concentrations, I then introduce a fixed cation-modified electrode that enhances stability (operating over 150 hours in an alkali cation-free electrolyte) and performance by optimizing the local reaction environment. On the anodic front, I identified hydrocarbon oxidation as a promising new anodic reaction, offering a high-revenue alternative to the traditional oxygen evolution reaction. This highlights the potential for electrochemical oxidation of ethylene and propylene into ethylene glycol and propylene glycol, respectively, using renewable electricity. Initial studies delve into the reaction mechanisms, energy of surface intermediates, and catalyst phase changes that influence glycol selectivity, investigations in which I employ a combination of experimental and computational techniques. The findings offer guidelines for the design of catalysts and systems that complement CO2 electrolysis in scale and efficiency. Overall, this thesis provides insights and methodologies applicable to renewable energy and the sustainable production of fuels and chemicals.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,001 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,001 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,001 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,001 | 0,001 |
| Études des sciences et des technologies | 0,001 | 0,001 |
| Communication savante | 0,001 | 0,002 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,001 |
| Intégrité de la recherche | 0,001 | 0,002 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,006 | 0,004 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».