Notice bibliographique
Résumé
Carbon dioxide/monoxide (CO2/CO) reduction (CO2R/COR) – when powered by renewable electricity – provides a sustainable means to convert emissions into valuable products for the manufacturing, transport, and chemical industries. CO2R can contribute to sustainability through closing the carbon loop, increasing the penetration of renewables in the petrochemical industry, and achieving long-term storage of renewable electricity. Despite considerable promise, there have yet been few demonstrations of CO2R with a rate, energy efficiency, and carbon efficiency that would bring techno-economics in line with incumbents. The main objective of the thesis is to contribute to the realization of energy- and carbon-efficient CO2R. The first three technical chapters of this thesis focus on improving the performance metrics in flow cells and membrane electrode assembly electrolyzers (Chapters 3, 4, and 5). The last two technical chapters focus on implementing the performance-boosting strategies into carbonate-formation-free systems to achieve simultaneously high carbon and energy efficiencies (Chapters 6 and 7). The first work reports a new catalyst design that decouples gas, ion, and electron transport and enables, for the first time, CO2R at activities greater than 1 A cm−2 in alkaline flow cell electrolyzers (Chapter 3). Then, low overpotential and high selectivity in CO2R is achieved via an adparticle functionalization catalyst: gold adparticles formed on the silver-gold alloying interface via galvanic replacement (Chapter 4). A molecule:ionomer hierarchy is developed to lower the activation barrier for C–C coupling and control CO2, water, and proton transport – which in turn enabled record energy efficiency towards ethylene at industrially relevant reaction rates (Chapter 5). A cascade system – CO2R to CO in a solid oxide electrolysis cell (SOEC) with zero carbonate formation and COR to C2+ products in a MEA electrolyzer – is developed to achieve record low energy intensities in the electrosynthesis of C2+ products (Chapter 6). Finally, a catalyst microenvironment exhibiting cation repulsion and anion attraction is developed to combine practical energy- and carbon-efficiency in electrosynthesis of C2+ from CO2/CO feedstocks (Chapter 7).
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,001 | 0,001 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,001 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,003 | 0,002 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».